分會

第十九分會：綠色煉油化工與氫能

摘要

在國內(nèi)煉油產(chǎn)能過剩，交通運輸燃料需求增速放緩的背景下，煉油企業(yè)從“燃料型”向“化工型”的轉(zhuǎn)型升級已是大勢所趨。原油直接催化裂解生產(chǎn)化工原料，可實現(xiàn)煉油企業(yè)由“燃料型”向“化工型”的一步式跨越。該路線的主要瓶頸之一是原油中的小分子烷烴很難催化裂解轉(zhuǎn)化為低碳烯烴。金屬氧化物催化劑在低碳烷烴裂解表現(xiàn)出了較好的發(fā)展?jié)摿1]。本研究將導(dǎo)熱性能良好、有效促進(jìn)炭氣化的CaO作為載體，采用共沉淀法制備了Cr、Co、Fe、Mo與CaO的復(fù)合金屬氧化物催化劑，并對催化劑進(jìn)行了N2物理吸附、XRD和H2-TPR表征。以正庚烷為模型化合物，在微型固定床評價裝置上考察裂解性能。結(jié)果表明，當(dāng)Cr2O3/CaO催化劑引入正庚烷裂解反應(yīng)體系中時反應(yīng)性能最佳。與文獻(xiàn)報道性能較優(yōu)的V2O5/Al2O3催化劑相比[2]，正庚烷轉(zhuǎn)化率提高了11.2%，丙烯收率提高了7.9%，甲烷和芳烴收率得到了一定程度的抑制。通過EPR和XPS等表征手段，證實了Cr2O3的加入有效增加了晶格氧數(shù)目。DFT理論計算表明晶格氧的存在有利于烷烴與其接觸生成烷氧中間體，改變了C-H鍵附近的電子云結(jié)構(gòu)，使C-H鍵更易斷裂從而生成低碳烯烴。此外，隨著Cr2O3含量的增加，正庚烷轉(zhuǎn)化率、低碳烯烴收率呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢。當(dāng)表面Cr-O結(jié)構(gòu)達(dá)到單層覆蓋時，可參與反應(yīng)的表面晶格氧數(shù)量較多，有利于正庚烷氧化活化催化裂解反應(yīng)的進(jìn)行。

關(guān)鍵詞

烷烴裂解；低碳烯烴；復(fù)合金屬氧化物催化劑；晶格氧

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