中國化學會第32屆學術(shù)年會
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不同形貌Pt/ZrO2催化劑的制備及植物油選擇性加氫性能研究
查明昊 閆昊* 劉熠斌 馮翔 楊朝合

分會

第十九分會:綠色煉油化工與氫能

摘要

在食品工業(yè)領(lǐng)域,目前植物油的氫化工藝在加氫過程中會生成大量的反式脂肪酸。經(jīng)科學研究表明,大量攝入反式脂肪酸會引發(fā)心血管疾病[1]。隨著世界各國對食品中反式脂肪酸含量要求的日益嚴格,降低植物油氫化產(chǎn)物中反式脂肪酸的含量勢在必行。因此,在加氫過程中減少反式脂肪酸的生成具有重要的工程實際意義。然而從熱力學角度講,結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定的反式脂肪酸在反應(yīng)中更加容易生成。為了克服這一不利影響,設(shè)計一種可以從動力學上加速順式脂肪酸生成的催化劑是提高反應(yīng)選擇性較為理想的方法。目前,單原子催化劑因其較好的催化性能和較高的原子利用率,在加氫領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。本工作制備了負載在不同形貌ZrO2(單斜相、四方相、立方相)載體上的單原子Pt催化劑作為植物油選擇性加氫的高效、穩(wěn)定的催化劑,制備的單原子Pt/ZrO2(四方相)催化劑具有較高的順式脂肪酸收率(約50%)。此外,根據(jù)微型反應(yīng)釜中的評價結(jié)果,不同載體形貌的Pt/ZrO2催化劑的催化性能具有明顯差異。XPS和O2-TPD等多重表征表明,ZrO2載體表面具有豐富的氧空位,不同形貌的ZrO2載體表面氧空位的數(shù)量不同。結(jié)合反應(yīng)評價結(jié)果和原位紅外分析結(jié)果,這些氧空位可以調(diào)控催化劑表面的電子結(jié)構(gòu),增強電子富集作用,促進反應(yīng)物分子在催化劑表面的吸附和活化。密度泛函理論(DFT)計算表明,單原子Pt/ZrO2(四方相)催化劑上的氧空位影響了反應(yīng)物C=C鍵的吸附形式,進而促進了順式脂肪酸的生成。這些結(jié)果可為其他生物質(zhì)選擇性催化加氫催化劑的合理設(shè)計提供參考。

關(guān)鍵詞

植物油;加氫;反式脂肪酸;鉑催化劑

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