分會(huì)

第二十分會(huì)：固體表界面化學(xué)與多相催化

摘要

能源危機(jī)和環(huán)境污染是當(dāng)今社會(huì)面臨的兩大難題，隨著現(xiàn)代工業(yè)的快速發(fā)展，化石能源日益枯竭，同時(shí)其燃燒帶來的大量的CO2會(huì)導(dǎo)致氣候環(huán)境的改變以及溫室效應(yīng)的產(chǎn)生[1]。針對(duì)這些問題，最有效的方式是將CO2轉(zhuǎn)化成有價(jià)值的化學(xué)品[2]。其中對(duì)于二氧化碳加氫制甲酸這個(gè)反應(yīng)來講，它具有很好的應(yīng)用前景，但由于CO2和H2的熱穩(wěn)定性都較高，直接進(jìn)行反應(yīng)比較困難，因此如何發(fā)展高效的多相催化劑成為一項(xiàng)挑戰(zhàn)性課題。 本文主要利用分別暴露{100}，{101}，{001}晶面的三種不同形貌的TiO2作為載體，通過沉積沉淀法將金屬Pd負(fù)載上去，制備得到三種不同形貌的催化劑，用于探究Pd/TiO2催化CO2加氫制甲酸反應(yīng)對(duì)TiO2的形貌依賴。研究結(jié)果表明，對(duì)于Pd負(fù)載量為2%的三種不同形貌催化劑來說，他們?cè)贑O2加氫制甲酸反應(yīng)中的催化活性存在明顯差異，并遵循2%Pd/TiO2-{100}＞2%Pd/TiO2-{101}＞2%Pd/TiO2-{001}的催化活性順序。通過對(duì)三種催化劑的穩(wěn)定性進(jìn)行考察得知：2%Pd/TiO2-{100}和2%Pd/TiO2-{101}較穩(wěn)定，而2%Pd/TiO2-{001}在經(jīng)歷了兩個(gè)催化循環(huán)之后逐漸失活，動(dòng)力學(xué)結(jié)果表明，對(duì)于2%Pd/TiO2-{100}和2%Pd/TiO2-{101}來說，對(duì)碳基中間體進(jìn)行加氫這一步是反應(yīng)的速控步，而對(duì)于2%Pd/TiO2-{001}來說，CO2與載體結(jié)合生成碳基中間體這一步是反應(yīng)的速控步，以上研究成果很好地證明了金屬氧化物載體的晶面調(diào)控在調(diào)節(jié)Pd基催化劑催化CO2加氫制甲酸反應(yīng)的催化性能上的應(yīng)用[3]。

關(guān)鍵詞

CO2轉(zhuǎn)化;Pd基催化劑;形貌依賴

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