分會(huì)

第二十分會(huì)：固體表界面化學(xué)與多相催化

摘要

堿性電解水制氫是解決能源危機(jī)和環(huán)境問(wèn)題的前沿科學(xué)方法之一。電解水由析氫反應(yīng)（HER）和析氧反應(yīng)（OER）兩個(gè)半反應(yīng)組成，但是目前非貴金屬催化劑的活性仍然較低，如何通過(guò)有效的策略提高催化劑的活性仍然是一個(gè)具有挑戰(zhàn)性的課題。為此，我們利用異質(zhì)原子修飾非貴金屬催化劑，有效地提高了HER和OER活性。首先，我們將氮原子引入到鎳鉬基硫化物（N-NiMoS）中，實(shí)現(xiàn)了高效、穩(wěn)定的HER。 系統(tǒng)研究證明，N的摻雜能有效調(diào)節(jié)NiMoS的電子密度和d帶中心，同時(shí)使功函數(shù)變小，說(shuō)明氮的引入能促進(jìn)電子傳遞，有效地提高了NiMoS的HER活性。因此，N-NiMoS電極在電流密度為10、500和1000 mA cm-2時(shí)的過(guò)電位分別為68、250和32 mV，遠(yuǎn)低于純NiMoS電極，接近商業(yè)Pt/C電極。此外，N-NiMoS電極展示了出色的穩(wěn)定性，穩(wěn)定運(yùn)行1000小時(shí)電流密度幾乎保持不變。其次，我們開(kāi)發(fā)了一種簡(jiǎn)單的自模板策略，利用鐵誘導(dǎo)納米結(jié)構(gòu)重組和電子結(jié)構(gòu)優(yōu)化，從而加速OER過(guò)程。在Fe3+刻蝕后，從光滑的氫氧化鈷鎳（CoNi-OH）納米棒轉(zhuǎn)變成納米片組裝的鐵修飾氫氧化鈷鎳（Fe-CoNi-OH）納米棒，充分暴露活性位點(diǎn)，有利于質(zhì)量運(yùn)輸。此外，F(xiàn)e的引入不僅創(chuàng)造了豐富的結(jié)晶-非晶相界面，調(diào)節(jié)了CoNi-OH的電子結(jié)構(gòu)，而且增強(qiáng)了電子導(dǎo)電性，從而實(shí)現(xiàn)了快速的電子輸運(yùn)，從本質(zhì)上提高了OER活性。因此，F(xiàn)e-CoNi-OH催化劑表現(xiàn)出良好的OER活性，過(guò)電位為210、248和349 mV時(shí)達(dá)到電流密度10、100和1000 mA cm-2。這兩項(xiàng)工作為合成高效、穩(wěn)定的電解水催化劑提供了有效的策略，也適用于其他能量轉(zhuǎn)換領(lǐng)域。

關(guān)鍵詞

電解水

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