分會

第二十分會：固體表界面化學與多相催化

摘要

電化學二氧化碳還原（CO2RR）是一種利用電能驅動將CO2轉化為高附加值化學燃料的新型方法，被認為是目前最具應用潛力的碳資源轉化技術之一。而在CO2RR眾多產(chǎn)物中，甲酸/甲酸鹽被認為是最具經(jīng)濟價值的產(chǎn)物之一。當前能將CO2高效轉化成甲酸的催化劑，主要集中在Bi、Sn和In等金屬催化劑，但這類材料往往具有較大的過電位（>300 mV）。金屬Pd是目前唯一一種可在0過電位下高效CO2還原為甲酸的金屬材料，然而由于Pd本身對CO具有很強的吸附作用，反應過程中產(chǎn)生的微量CO產(chǎn)物容易吸附在Pd表面發(fā)生毒化，從而使催化劑穩(wěn)定性下降，迅速失活。 在本工作中，我們利用簡單的濕化學合成，在DOAC表面活性劑下，將Pd和Ag的前驅體在還原劑AA的作用下發(fā)生共還原，，成功制備出具有三維介孔結構的PdAg合金催化劑。在CO2RR測試中，該材料在較寬的電位窗口下?lián)碛辛己玫腃O2還原至甲酸的選擇性以及活性。除此之外，在-0.27 V （vs. RHE）的長時間穩(wěn)定性測試中，PdAg_2相比于純Pd及其他比例的PdAg材料表現(xiàn)出出色的穩(wěn)定性。XPS、CO stripping實驗以及DFT計算揭示了PdAg_2 NSs合金催化劑相比于純Pd催化劑具有更高穩(wěn)定性的原因在于，合金化的鈀銀改變了鈀的電子結構，從而使催化劑對副產(chǎn)物CO具有更加適宜的吸附能，更強的CO耐受性。因此鈀銀合金納米球催化劑具有非常優(yōu)異的催化穩(wěn)定性。

關鍵詞

電化學二氧化碳還原；介孔納米球；鈀銀合金；甲酸；穩(wěn)定性

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