分會

第二十四分會：化學(xué)中的量子與經(jīng)典動力學(xué)

摘要

在實(shí)現(xiàn)可持續(xù)燃料生產(chǎn)與環(huán)境保護(hù)方面，利用太陽能驅(qū)動水解離生成清潔型能源(H2)極具發(fā)展前景。從水中釋放氫氣需要大量的能量，光催化被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)的最重要的方法之一。用計(jì)算的理論與模型來探究光催化反應(yīng)的機(jī)理是個(gè)快速發(fā)展的領(lǐng)域，需要不斷的更新與探索來發(fā)展更適用的理論工具。耦合的電子和質(zhì)子轉(zhuǎn)移(PCET)反應(yīng)在非均相光催化中具有重要作用。在這項(xiàng)工作中，我們借助高級的第一性原理計(jì)算研究了金紅石型TiO2(110)表面甲醇光催化解離的動力學(xué)過程。此外，我們采用了Stuchebrukhov-Hammes-Schiffer 動力學(xué)理論，并結(jié)合Georgievskii–Stuchebrukhova振動耦合計(jì)算了特定路徑下質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)的速率常數(shù)(kPCET)。特別之處在于我們提出了一個(gè)修正后的PCET速率常數(shù)，通過在質(zhì)子波函數(shù)上施加近共振條件使我們能夠在不同的振動態(tài)和電子非絕熱狀態(tài)下獲得一系列的PCET速率常數(shù)。我們認(rèn)為這些結(jié)果具有普適性，能夠應(yīng)用于氧化物半導(dǎo)體界面上的大量光催化反應(yīng)。

關(guān)鍵詞

甲醇解離;密度泛函理論;質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移

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