分會

第三十三分會：基礎(chǔ)電化學

摘要

利用可再生電能電催化CO2還原得到有價值的化學原料和燃料為實現(xiàn)碳循環(huán)提供了一項有前景的策略1。以近乎無毒且價廉的金屬鉍（Bi）電催化CO2還原高效制甲酸在工業(yè)上有潛在的應用價值。但塊體Bi電催化CO2還原的過電位大于?0.8 V vs. RHE，電流密度不超過10 mA cm?2，且僅在約300 mA的小電位窗口內(nèi)產(chǎn)甲酸的法拉第效率達90%，這些有限的催化活性限制了其實際應用價值。 將塊體催化劑剝離為單層或少層納米級尺寸厚度的材料可使催化劑表面的活性位點急劇增加，增強催化劑表面與CO2及CO2RR中間態(tài)之間的接觸，提高其催化活性2。然而橫向微米尺寸，縱向納米厚度的Bi納米片（Bi LNSs）通常需要在高溫或高壓等苛刻條件下進行制備。在溫和的常溫常壓條件下直接合成Bi LNSs是一項很有挑戰(zhàn)性的工作。 本文在常溫常壓條件下，采用電化學陰極剝離法于水溶液中制備了結(jié)構(gòu)中具有晶格拉伸應變，橫向微米尺寸的Bi納米片。所制備的Bi LNSs在寬電位范圍內(nèi)（?0.44 ~ ?0.11 V vs. RHE）電催化CO2還原產(chǎn)甲酸的法拉第效率均大于90%，且產(chǎn)甲酸的電流密度高達590 mA mg?1，相對于目前常見報道的200 mA mg?1具有明顯的優(yōu)勢。結(jié)合結(jié)構(gòu)和電化學分析結(jié)果以及密度泛函理論計算證明，Bi LNSs結(jié)構(gòu)中增大的晶格拉伸應變導致d軌道重疊減少，較窄的d帶寬度調(diào)節(jié)了中間結(jié)合能，提高了其CO2還原的本征活性3。

關(guān)鍵詞

Bi納米片;拉伸應變;電化學剝離;CO2還原

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