分會

第三十三分會：基礎(chǔ)電化學(xué)

摘要

調(diào)控金屬位點的配位環(huán)境被認為是促進析氧反應(yīng)活性的有效方法之一。但金屬位點的配位狀態(tài)在強堿溶液中由于極化作用總是很難維持，面臨著催化活性下降和穩(wěn)定性降級的問題。這種有利于析氧反應(yīng)的金屬配位環(huán)境在大電流密度下的穩(wěn)定性更為堪憂，極大地阻礙了過渡金屬基催化劑的長期穩(wěn)定運行。基于此，我們提出了一種原位電化學(xué)方法，可以在強堿性溶液中有效地調(diào)控金屬位點配位環(huán)境。我們通過為金屬位點選擇特定配體來調(diào)控金屬位點局部配位環(huán)境，這種配體可以有效地與金屬中心作用，并提高其在堿性溶液中的溶解度。在氧化電位下，這種協(xié)同配位的金屬位點可以實現(xiàn)在電極上的快速沉積，并且有效地促進電荷轉(zhuǎn)移，改善金屬位點局部電子結(jié)構(gòu)，最終提高析氧催化性能。這種原位建立的金屬-配體之間的配位作用可以自適應(yīng)于強堿性環(huán)境，即使在200 mA cm-2的電流密度下也能穩(wěn)定運行超過500小時。這項研究為大電流密度下催化劑金屬活性位點的穩(wěn)定存在提供了一種普適的調(diào)控方法。

關(guān)鍵詞

配位環(huán)境;原位調(diào)控;活性位點;動態(tài)穩(wěn)定;析氧反應(yīng)

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