分會(huì)

第三十六分會(huì)： 多孔功能材料

摘要

為應(yīng)對(duì)全球氣候變遷，《巴黎協(xié)定》達(dá)成了CO2減排的約束性政府間協(xié)議，設(shè)定了至2030年1.5 ℃的溫控目標(biāo)。中國政府承諾到2030年碳排放達(dá)到峰值，單位國內(nèi)生產(chǎn)總值CO2排放較2005年下降60%-65%。大規(guī)模碳捕集是應(yīng)對(duì)全球氣候變遷最重要的解決方案之一。我國火力發(fā)電為全國提供了約70%的電能，其大量排放的煙道氣（典型組成：75% N2, 15% CO2, 5% H2O, 3?4% O2, 800 ppm SO2以及500 ppm NOx）一般具有高濕度及高酸度，會(huì)造成多孔吸附材料的結(jié)構(gòu)破壞，吸附位點(diǎn)搶占和再生能耗提高等問題，因此，構(gòu)建可耐酸耐水的多孔吸附材料具有實(shí)際的應(yīng)用價(jià)值，而在分子級(jí)別上理解和闡明其結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)原理和競(jìng)爭(zhēng)吸附機(jī)制具有重要的科學(xué)意義。與常用的構(gòu)建疏水孔壁的策略不同，本研究選擇了由一維-(Zn-F-Zn-F)n-構(gòu)筑基元與1,2,4-三氮唑構(gòu)成的親水超微孔道，研究了其對(duì)不同濕度CO2/N2的吸附分離性能，揭示了熱力學(xué)條件下H2O優(yōu)先吸附（H2O/CO2 IAST分離比>2000）而在動(dòng)力學(xué)工況下CO2優(yōu)先吸附（CO2/H2O選擇性>70）反轉(zhuǎn)的選擇吸附行為。我們還通過第一性原理計(jì)算和分子模擬解釋了共吸附的H2O增強(qiáng)CO2吸附的原理和吸附在孔道中間的CO2可進(jìn)一步阻礙吸附位點(diǎn)在孔壁H2O吸附的動(dòng)力學(xué)競(jìng)爭(zhēng)機(jī)制。值得指出的是，芳香性氨基作為修飾官能團(tuán)所具備的給電子效應(yīng)、空間屏蔽效應(yīng)和質(zhì)子緩沖效應(yīng)對(duì)MOF框架的熱穩(wěn)定性和超常化學(xué)穩(wěn)定性具有正面作用，并可以精細(xì)調(diào)控材料的CO2/N2的吸附選擇性和CO2/H2O的動(dòng)力學(xué)選擇性。得益于其超常的穩(wěn)定性與溫和的吸附熱，該MOF材料填充柱對(duì)不同濕度的CO2/H2O混合氣，以及煙道氣模擬氣的動(dòng)態(tài)吸附穿透實(shí)驗(yàn)都表現(xiàn)穩(wěn)定的吸附分離性能，并具有較低的活化能耗。研究表明，通過合理設(shè)計(jì)即使是親水的MOF材料仍可應(yīng)用于高濕度煙道氣俘獲并大大降低再生能耗。

關(guān)鍵詞

碳捕集;多孔吸附劑;化學(xué)穩(wěn)定性;CO2/H2O動(dòng)力學(xué)分離;低能耗再生

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