分會(huì)

第三十七分會(huì)：綠色化學(xué)

摘要

二氧化碳電催化還原制取能源化學(xué)品對緩解能源危機(jī)和保護(hù)環(huán)境具有重大意義[1,2]。電催化還原二氧化碳過程通常伴隨析氫反應(yīng)，通過調(diào)控催化劑表面化學(xué)環(huán)境設(shè)計(jì)反應(yīng)過程，可以得到不同比例一氧化碳和氫氣的合成氣產(chǎn)物。雙原子催化劑具有不同的活性位點(diǎn)和優(yōu)異的催化性能，對二氧化碳催化還原制備合成氣具有明顯的優(yōu)勢。然而這方面的工作鮮有報(bào)道，特別是對反應(yīng)機(jī)理的研究十分欠缺。因此，本文對Cu-M（M = Ag、Fe、Co）雙原子催化還原二氧化碳制合成氣進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)和機(jī)理研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，銅銀雙原子催化劑具有較大的電化學(xué)活性面積，表現(xiàn)出最大的電流密度和最小的過電位（圖1），通過調(diào)節(jié)銅銀比例可以顯著改變二氧化碳還原反應(yīng)和析氫反應(yīng)的相對速率?；诿芏确汉碚?，計(jì)算了銅銀雙原子催化還原二氧化碳形成一氧化碳的反應(yīng)物、中間體、產(chǎn)物的熱力學(xué)數(shù)據(jù)，得到了反應(yīng)過程自由能曲線圖（圖2），研究發(fā)現(xiàn)二氧化碳電催化還原反應(yīng)的速控步驟隨著銅銀比的變化而產(chǎn)生明顯差異，進(jìn)一步驗(yàn)證了銅銀比可以調(diào)控合成氣產(chǎn)物的組分。

關(guān)鍵詞

二氧化碳;電催化還原;反應(yīng)機(jī)理;合成氣;雙原子催化劑

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