分會(huì)

第三十七分會(huì)：綠色化學(xué)

摘要

鐵基催化劑可以熱催化溫室氣體CO2加氫轉(zhuǎn)化成高附加值烴類(lèi)化學(xué)品，給緩解相關(guān)環(huán)境和能源問(wèn)題帶來(lái)了新的解決思路。然而，鐵基催化劑在預(yù)處理和CO2加氫條件下往往同時(shí)存在Fe、Fe3O4、Fe5C2、Fe3C等多類(lèi)物種，多樣且動(dòng)態(tài)變化的鐵物種給構(gòu)效關(guān)系理解帶來(lái)了困難，進(jìn)一步限制了催化劑的設(shè)計(jì)合成和產(chǎn)物分布調(diào)控。 本工作中，我們結(jié)合原位X射線(xiàn)衍射、穆斯堡爾譜、高分辨透射電鏡、X射線(xiàn)光電子能譜等技術(shù)，跟蹤了鐵納米顆粒在CO2加氫中的結(jié)構(gòu)變化：Fe在反應(yīng)初期迅速被氧化和碳化，隨反應(yīng)時(shí)間增長(zhǎng)，貧碳相Fe3C轉(zhuǎn)變?yōu)楦惶枷郌e5C2，而O原子不斷向顆粒內(nèi)部遷移，最終形成Fe3O4@Fe5C2+Fe3O4的結(jié)構(gòu)。同時(shí)，基于模型催化劑的CO2加氫性能，我們將鐵納米顆粒在CO2加氫中的性能作為探針，分析了催化劑的表面結(jié)構(gòu)變化。結(jié)果表明，反應(yīng)氣氛下的“氧化-碳化”動(dòng)態(tài)平衡決定了催化劑表面組成和催化性能，且該平衡受操作條件（溫度、流量、氫碳比等）影響顯著，給產(chǎn)物分布調(diào)控提供了空間。本工作強(qiáng)調(diào)了催化劑結(jié)構(gòu)動(dòng)態(tài)演變與催化反應(yīng)性能的聯(lián)系，為理解活性相及建立動(dòng)態(tài)構(gòu)效關(guān)系提供了啟示。

關(guān)鍵詞

鐵基催化劑;二氧化碳加氫;碳化鐵;物相演變

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