分會

第四十五分會：能源納米材料物理化學(xué)

摘要

盡管在犧牲劑體系下，硫化物光催化劑具有很高的催化活性，但是利用金屬硫化物基光催化劑分解純水產(chǎn)氫仍是光催化研究的難點(diǎn)。自從1981年首次報(bào)道的CdS光催化劑在純水體系下產(chǎn)氫以來，陸續(xù)有研究報(bào)道金屬硫化物分解純水產(chǎn)氫，不過這些光催化劑的效率仍然較低，需要進(jìn)一步改進(jìn)。內(nèi)部有效的電荷分離和轉(zhuǎn)移，尤其是將硫化物中的光生空穴快速分離轉(zhuǎn)移出去，抑制其光腐蝕效應(yīng)是實(shí)現(xiàn)硫化物純水體系下光催化產(chǎn)氫的關(guān)鍵。本文通過構(gòu)建全固態(tài)Z型納米體系實(shí)現(xiàn)硫化物基光催化劑的分解純水產(chǎn)氫。其中，Cd0.9Zn0.1S（CZS）納米棒作為產(chǎn)氫端，紅磷（RP）作為產(chǎn)氧端，CoP作為電子中繼體。形貌分析表明獨(dú)特的RP@CoP納米核殼結(jié)構(gòu)均勻的分布在CZS納米棒的表面，形成了多個(gè)單分散的納米異質(zhì)結(jié)。能帶分析結(jié)果顯示該體系具有Z型光催化體系的特點(diǎn)，而非傳統(tǒng)II型異質(zhì)結(jié)構(gòu)，因此CZS的光生空穴可快速傳導(dǎo)至CoP中繼體上與RP的光生電子發(fā)生復(fù)合，而在CZS和RP上分別發(fā)生水的還原和氧化反應(yīng)。飛秒級瞬態(tài)吸收光譜結(jié)果也驗(yàn)證了CZS上快速的空穴轉(zhuǎn)移過程。由于CoP和光催化劑間緊密的原子級接觸，以及合適的能帶結(jié)構(gòu)，高效的電荷分離得以實(shí)現(xiàn)。同時(shí)，大量單分散的Z型異質(zhì)結(jié)提供了足夠的反應(yīng)活性中心。因此，該基于CZS納米棒的集成式納米Z型系統(tǒng)顯示了很好的光催化分解純水性能，其中420 nm的表觀量子效率達(dá)到6.4%，為目前報(bào)道的基于硫化物光催化劑分解純水產(chǎn)氫的最高值。

關(guān)鍵詞

光催化

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