分會(huì)

第五十一分會(huì)：燃燒化學(xué)

摘要

隨著經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，船舶柴油機(jī)排放廢氣造成的污染問題越來越突出。船舶尾氣中包含NOx和SO2等多種污染物。其中，NOx為大氣中的NO、NO2和N2O等的統(tǒng)稱，它們自成一個(gè)循環(huán)系統(tǒng)并相互轉(zhuǎn)化。NOx的生成形式包括三種：燃料型NOx、熱力型NOx和快速型NOx。其中，只有燃料型NOx來自于燃料中所含的氮，可以通過燃料脫氮或替代燃料等手段去除。而熱力型NOx和快速型NOx均主要產(chǎn)生于空氣中氮?dú)獾母邷胤磻?yīng)。由于其生成機(jī)理的復(fù)雜性，NOx的去除也一直是航運(yùn)業(yè)的難題之一。因此，只有從燃燒反應(yīng)機(jī)理入手，才能從根本上解決船舶尾氣中NOx的排放問題。本文基于過渡態(tài)理論，應(yīng)用Yao-Lin（YL）方法，計(jì)算出諧振和非諧振速率常數(shù)，并擬合出動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)參數(shù)[1-4]。研究發(fā)現(xiàn)，對(duì)于所有的反應(yīng)來說，在低溫范圍內(nèi)（300 - 1000 K）的速率常數(shù)變化明顯，而在高溫范圍內(nèi)（1000 - 4000 K）隨著溫度的升高，速率常數(shù)變化逐漸變小。此外，有些反應(yīng)的速率常數(shù)相對(duì)較高，有些反應(yīng)的非諧振效應(yīng)明顯，而有些反應(yīng)二者兼之。以N+NO3→NO+NO2為例，從圖1和圖2中可以看出該反應(yīng)具有相對(duì)較低能壘、高速率的特征。因此，該反應(yīng)對(duì)于NOx轉(zhuǎn)化過程至關(guān)重要。另外，同一溫度下的諧振與諧振速率常數(shù)存在一定差別，隨著溫度的升高二者差別越來越大，因此該反應(yīng)的非諧振效應(yīng)明顯，尤其是高溫范圍下的非諧振應(yīng)更加不容忽視。且該反應(yīng)對(duì)于NOx轉(zhuǎn)化過程至關(guān)重要。綜上所述，NOx機(jī)理的研究對(duì)于其排放控制至關(guān)重要，且非諧振效應(yīng)（尤其是高溫范圍）對(duì)于NOx的轉(zhuǎn)化機(jī)理不容忽視。

關(guān)鍵詞

NOx;過渡態(tài)理論;反應(yīng)機(jī)理;速率常數(shù);非諧振效應(yīng)

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