分會(huì)

第十一分會(huì)：無(wú)機(jī)化學(xué)前沿

摘要

具有原子級(jí)精度的金屬納米團(tuán)簇不僅可以作為連接納米粒子和原子/分子的橋梁，還可以作為理想的模型體系研究結(jié)構(gòu)-性能之間的構(gòu)效關(guān)系。配體在金屬團(tuán)簇的成核和生長(zhǎng)的過(guò)程中扮演者至關(guān)重要的角色，影響最終的結(jié)構(gòu)和性能。合理的設(shè)計(jì)和選擇具有特定幾何結(jié)構(gòu)的多齒配體是成功構(gòu)建團(tuán)簇的關(guān)鍵因素。相比于傳統(tǒng)的有機(jī)配體，低聚硅氧烷配體[(RSiO1.5)n]（R = halogen, alkyl, alkylene, aryl or organofunctional derivatives, n = 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 12等）具有多種橋連配位模式（圖1左）以及金屬-氧骨架分布多樣性等特點(diǎn)，且與無(wú)定型二氧化硅及有序介孔硅表面（如MCM或SBA）具有結(jié)構(gòu)的高度相似性，用硅氧烷配體來(lái)穩(wěn)定多個(gè)金屬離子獲得硅氧烷保護(hù)的金屬團(tuán)簇，不僅可以獲得更加新奇和多樣的結(jié)構(gòu)，提升團(tuán)簇的熱穩(wěn)定性和催化活性，而且還可作為研究二氧化硅為載體的納米催化劑的理想分子模型。 我們利用硅氧烷配體靈活多變的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，采取與傳統(tǒng)惰性氣氛制備金屬倍半硅氧烷化合物相比更為高效的溶劑熱策略，在大氣環(huán)境下成功獲得了多個(gè)不同形狀倍半硅氧烷（環(huán)狀、鏈狀）、不同聚合度倍半硅氧烷（n = 1, 2, 3, 4, 6等）保護(hù)的金屬團(tuán)簇（圖1右）。1-3這些團(tuán)簇化合物表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性及光電和催化活性。

關(guān)鍵詞

金屬團(tuán)簇，倍半硅氧烷，溶劑熱

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