分會

第二十一分會：二氧化碳資源化利用

摘要

將碳酸氫鹽電解液直接電化學生成高附加值碳產(chǎn)品能夠繞過能源密集型的二氧化碳再生過程，具有極大的應用潛力。然而，在碳酸氫鹽電解槽中選擇性地生產(chǎn)多碳(C2+)產(chǎn)品具有挑戰(zhàn)性。在本項工作中，我們在碳紙上負載以氧化物(Cu2O)衍生的Cu (OD-Cu/C)為催化劑提高了對C2+產(chǎn)物的選擇性。我們改變了碳粉與氧化亞銅混合的比例、催化劑載量和KHCO3濃度三個條件，以優(yōu)化CO2和H+的局部濃度。在Cu2O混合10 wt%碳粉 (Cu2O/10 wt% C)，0.5±0.1 mg cm-2的催化載量以及0.1 M KHCO3的條件下，我們實現(xiàn)了100 mA cm-2的C2+產(chǎn)品法拉第效率 (FE) 為31±5%，并且能夠穩(wěn)定運行30 h。同時，我們實現(xiàn)在60 mA cm-2下48%的C2+ FE，相較于文獻報道的最佳C2+ FE 15%有著顯著提升。我們建立的一維連續(xù)介質(zhì)模型表明，與對照相比，優(yōu)化后的Cu2O/10 wt% C電極催化劑層中的活性表面積和厚度以及0.1 M KHCO3的低緩沖能力，其局部微環(huán)境條件能夠更有利于C2+產(chǎn)物形成。這些發(fā)現(xiàn)有助于為碳酸氫鹽電解選擇性地合成C2+產(chǎn)品提供一種新的策略。

關鍵詞

碳酸鹽；電催化；CO2還原；銅基催化劑

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