分會(huì)

第二十六分會(huì)：電子結(jié)構(gòu)理論及其應(yīng)用

摘要

掃描隧道顯微鏡（STM）已被用來實(shí)現(xiàn)對單分子中局部自旋狀態(tài)的精確測量和調(diào)控。實(shí)驗(yàn)證明，通過將一個(gè)二茂鎳（Nc）分子附著在STM針尖，通過將STM針尖向基底表面移動(dòng)，測得的微分電導(dǎo)（dI/dV）譜呈現(xiàn)出急劇（A型）或平滑的過渡（B型）。然而，仍然不清楚是什么導(dǎo)致了這兩種不同類型的轉(zhuǎn)變，更有趣的是，測量到的dI/dV光譜中發(fā)生從自旋激發(fā)突然轉(zhuǎn)變?yōu)榻俟舱竦臎Q定性因素尚未研究清楚。 為了澄清這些問題，在這項(xiàng)研究中，我們對以前的實(shí)驗(yàn)中報(bào)道的Cu-tip/Nc/Cu(100)分子結(jié)的STM-tip調(diào)控過程[1]進(jìn)行了基于第一原理的模擬。通過監(jiān)測和分析幾何構(gòu)型、分子結(jié)的電子以及磁特性的演變，我們對上述有趣的問題提供了明確的答案。我們將零偏壓電導(dǎo)遲滯行為的存在與否歸因于 Nc 分子在 STM 針尖下方的不同吸附位點(diǎn)。特別地，我們發(fā)現(xiàn)在A型調(diào)控過程中，Ni離子上的d軌道和襯底上的金屬之間雜化的突然增強(qiáng)，使得Kondo關(guān)聯(lián)的影響湮滅了自旋激發(fā)的影響，這是實(shí)驗(yàn)中觀察到的dI/dV光譜的急劇變化的主要原因。通過結(jié)合密度泛函理論（DFT）和級聯(lián)運(yùn)動(dòng)方程方法（HEOM），我們將模擬得到的和實(shí)驗(yàn)測量到的dI/dV光譜進(jìn)行了直接對比，使我們能夠識別和闡明使得dI/dV譜發(fā)生急劇轉(zhuǎn)變的決定性因素。我們的工作明確揭示了單個(gè) Nc 分子的掃描隧道譜急劇轉(zhuǎn)變的決定性因素，并可能為用化學(xué)功能化 STM 針尖構(gòu)建的單分子器件進(jìn)行精確控制和合理設(shè)計(jì)提供有價(jià)值的見解。

關(guān)鍵詞

自旋調(diào)控;Kondo效應(yīng);自旋激發(fā);密度泛函理論;級聯(lián)運(yùn)動(dòng)方程

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