分會(huì)

第三十八分會(huì)：基礎(chǔ)電化學(xué)

摘要

本論文提出了多酸基表界面工程策略用于強(qiáng)化氮化鉬（Mo2N）的堿性電催化析氫反應(yīng)。首先以多酸（POMs）前驅(qū)體為基礎(chǔ)，利用靜電相互作用，將POMs均勻負(fù)載到PANI/GO的表面，通過高溫?zé)峤猥@得超細(xì)Mo2N量子點(diǎn)催化材料且與導(dǎo)電碳基底強(qiáng)界面鍵合的高性能催化劑。這種強(qiáng)相互作用的界面效應(yīng)能夠有效避免高溫過程中Mo2N納米顆粒的團(tuán)聚和脫落；POMs中的雜原子能夠以單原子摻雜或異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)改善Mo2N的電子結(jié)構(gòu)，降低水分解和氫氣脫附的能壘；此外，Mo2N和氮摻雜的石墨烯（NrGO）基底之間形成強(qiáng)相互作用的Mo-N鍵，能夠提高HER反應(yīng)過程中活性位點(diǎn)的穩(wěn)定性。這種表界面工程策略能夠同時(shí)實(shí)現(xiàn)納米結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)和界面結(jié)構(gòu)的調(diào)控，進(jìn)而大幅度提高M(jìn)o2N基電催化劑的堿性HER活性和穩(wěn)定性，為高效、穩(wěn)定和經(jīng)濟(jì)的堿性HER電催化劑設(shè)計(jì)和開發(fā)提供一種有效可行的策略。具體工作如下： （1）利用多酸AlMo6作為前驅(qū)體，制備負(fù)載在氮摻雜的石墨烯表面的Al和O共摻雜的氮化鉬量子點(diǎn)AlO@Mo2N-NrGO，在堿性HER過程中，表面晶格中的Al原子溶解到電解液中形成Al-OH水合物，暴露更多的活性位點(diǎn)，同時(shí)Al-OH水合物吸附在Mo2N表面以改善親水性，使該催化劑具有出色的電催化HER活性和穩(wěn)定性。 （2）以結(jié)構(gòu)精確的Anderson型多酸PtMo6為前驅(qū)體，引入催化活性更高的Pt原子，通過表界面工程策略制備負(fù)載在氮摻雜的石墨烯表面的Pt/Mo2N量子點(diǎn)異質(zhì)結(jié)Pt/Mo2N-NrGO，其中Pt質(zhì)量含量?jī)H占3.39 wt.%。得益于Pt的高活性和Pt/Mo2N異質(zhì)結(jié)電子結(jié)構(gòu)的協(xié)同作用，Pt/Mo2N-NrGO催化劑表現(xiàn)出非常優(yōu)異的堿性HER性能。

關(guān)鍵詞

多酸;表界面工程;氮化鉬;電催化析氫

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