分會(huì)

第三十八分會(huì)：基礎(chǔ)電化學(xué)

摘要

電解水是一種應(yīng)用前景廣闊的可持續(xù)制氫技術(shù)。設(shè)計(jì)和制備高效、經(jīng)濟(jì)和持久耐用的電化學(xué)析氫催化劑是促進(jìn)該技術(shù)快速發(fā)展的關(guān)鍵。在本工作中，我們?cè)O(shè)計(jì)了氧配位單原子鐵位點(diǎn)（Fe-O4）修飾的多孔碳納米管（CNT-V-Fe）作為錨定釕團(tuán)簇（CNT-V-Fe-Ru）的高效載體。CNT-V-Fe-Ru在酸性和堿性介質(zhì)中均表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化析氫性能。CNT-V-Fe載體可以顯著提高釕（Ru）活性位點(diǎn)的本征活性。理論計(jì)算也證明：Ru與CNT-V-Fe載體間的界面相互作用能有效改善Ru活性位點(diǎn)對(duì)反應(yīng)物和中間體的吸附/活化，進(jìn)而展現(xiàn)出適中的氫吸附能和低反應(yīng)壁壘。該工作為金屬/單原子載體間界面相互作用的研究提供了一定的理論和實(shí)踐參考，另辟蹊徑地提出了一種獨(dú)特的模型催化劑，即單原子位點(diǎn)不直接參與催化反應(yīng)，而是作為載體調(diào)控金屬團(tuán)簇催化劑的電子結(jié)構(gòu)，這也為在原子水平上精準(zhǔn)設(shè)計(jì)高性能負(fù)載型催化劑提供了一種新的研究思路。

關(guān)鍵詞

電催化;單原子位點(diǎn);基底效應(yīng);空位缺陷;析氫反應(yīng)

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