分會

第三十八分會：基礎電化學

摘要

近年來，金屬-有機框架化合物（MOFs）被認為是一種理想的電催化劑前驅體?，F階段以MOFs材料為前驅體制備催化劑的方法是：直接將其在高溫下碳化或磷化后制備得到過渡金屬碳化物或磷化物。然而，該方法制備的電催化劑的活性與穩(wěn)定性均較差。這主要是由于：1）MOFs材料一般以小孔（孔徑 < 3 nm）為主；2）高溫熱處理加劇MOFs材料中納米結構的團聚和燒結，導致較低的比表面積和較小的孔徑。最終導致制備的催化劑的活性位點暴露不足。本論文首次報道了以CoFe雙金屬-有機框架化合物（CoFe-MOF TPAs/Ni）為前驅體，在堿性電解液中選擇性刻蝕有機配體，在MOFs表面選擇性形成相互連通的大孔結構。最后，通過磷化后制備得到具有相互連通的大孔結構的CoFe雙金屬磷化物（CoFeP TPAs/Ni）。CoFeP TPAs/Ni電極在堿性介質中表現出優(yōu)異的HER和OER活性。電化學活性測試表明，CoFeP TPAs/Ni的HER活性達到了43 mV@10 mA cm-2、113 mV@100 mA cm-2；OER活性達到了200 mV@10 mA cm-2、280 mV@100 mA cm-2。此外，得益于催化劑表面相互連通的大孔結構，HER電流密度達到900 mA cm-2，過電位僅需263 mV；OER電流密度達到700 mA cm-2，過電位僅需335 mV。將CoFeP TPAs/Ni電極組成全解水催化電解池時，僅需槽壓1.47V@10 mA cm-2。電化學活性測試表明，應用該方法制備得到的CoFeP TPAs/Ni的活性與穩(wěn)定性均優(yōu)于貴金屬催化劑。此外，該策略可以擴展到CoFe基氮化物、硫化物和硒化物的合成。

關鍵詞

金屬-有機框架化合物;全解水催化劑;HER;OER;CoFe基磷化物

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