分會

第七分會：功能配合物化學(xué)

摘要

天然氣（主要成分CH4）由于其環(huán)保、儲量豐富和經(jīng)濟優(yōu)勢，被認(rèn)為是最好的清潔燃料和化工原料。天然氣的利用在很大程度上依賴于管道運輸，但天然氣中不可避免的CO2成分會嚴(yán)重腐蝕管道，特別是在潮濕的環(huán)境中會明顯增加成本和安全風(fēng)險。因此，在實際的工業(yè)生產(chǎn)中，從天然氣中分離出二氧化碳成分是極其重要的?；诙嗫撞牧系奈锢砦椒ㄒ蚱湓偕芎牡?、環(huán)保、分離性能高等諸多優(yōu)勢被認(rèn)為是一種很有前途的分離策略。然而傳統(tǒng)的吸附材料如沸石和活性炭等，由于其存在孔徑難以調(diào)控，選擇性和吸附量無法兼容等缺點導(dǎo)致CO2/CH4分離性能較差。 金屬有機骨架材料（MOFs）因其具有可修飾的孔隙環(huán)境和限域識別位點等優(yōu)勢，可提高對CO2/CH4的分離。但是，目前大多數(shù)MOFs的分離策略都是基于單一的熱力學(xué)或動力學(xué)分離機制。如何分子層面來定向修飾MOF孔隙化學(xué)工程和豐富配位化學(xué)的構(gòu)效關(guān)系以及如何實現(xiàn)熱力學(xué)/動力學(xué)兩種機制的協(xié)同作用來提高CO2/CH4分離是很重要的關(guān)鍵科學(xué)問題。 本工作采用微波輔助策略實現(xiàn)了對MOF結(jié)點的精細(xì)化調(diào)控。該策略不僅明顯提高M(jìn)OFs的疏水性（接觸角高達(dá)151°），而且顯著提高了對CO2的吸附量和選擇性。等溫吸附和動力學(xué)吸附數(shù)據(jù)分析表明，IAST和動力學(xué)選擇性分別高達(dá)326和60.7，明顯高于最新報道的MOFs材料。穿透曲線和第一性原理計算也證實了結(jié)點修飾策略制備的MOFs對CO2/CH4具有較高的分離性能，有助于深化配位化學(xué)在吸附分離方面的應(yīng)用。

關(guān)鍵詞

CO2/CH4分離；金屬有機骨架材料；結(jié)點化學(xué)工程; 熱力學(xué)/動力學(xué)協(xié)同創(chuàng)制

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