分會(huì)

第十九分會(huì)：綠色煉油化工與氫能

摘要

在石油化工領(lǐng)域，目前MTO工藝與催化裂化汽油過(guò)程中有大量的低碳烯烴副產(chǎn)物，同時(shí)隨著國(guó)六標(biāo)準(zhǔn)的實(shí)行，降低汽油中的烯烴含量勢(shì)在必行。因此將這類(lèi)低碳烯烴轉(zhuǎn)化為其他更有價(jià)值的產(chǎn)物將會(huì)是一個(gè)很有前景的工作。同時(shí)隨著國(guó)內(nèi)丙烯下游產(chǎn)業(yè)如丙烯腈與環(huán)氧丙烷市場(chǎng)的發(fā)展，對(duì)于丙烯的需求量也在日益增大。開(kāi)發(fā)一種對(duì)于烯烴催化裂解反應(yīng)具有高丙烯選擇性、高反應(yīng)活性與高穩(wěn)定性的分子篩將是一種很有前景的工作。本工作制備了單原子銅改性的普通形貌與方形ZSM-5催化劑，并以1-己烯作為模型底物評(píng)價(jià)了催化劑催化裂解C4-C8低碳烯烴制丙烯的性能。發(fā)現(xiàn)單原子銅改性后雖然會(huì)降低分子篩的酸性，但會(huì)大大提升分子篩的水熱穩(wěn)定性與抗積碳性能，且反應(yīng)過(guò)程中的丙烯選擇性與丙烯/乙烯之比得到了很大的提升，其中丙烯在氣體中的選擇性達(dá)到了70%。BET、TPD等多種表征證實(shí)，銅原子的加入雖然會(huì)在一定程度上降低催化劑的孔容，但對(duì)催化劑的酸性會(huì)產(chǎn)生顯著的影響，其L酸量得到了一定的抑制，而B(niǎo)酸量則獲得了很大的提升。在催化裂解反應(yīng)的過(guò)程中，L酸過(guò)強(qiáng)會(huì)吸附不飽和烴發(fā)生脫氫反應(yīng)最終生成焦炭，而B(niǎo)酸則只能通過(guò)正碳離子機(jī)理進(jìn)行裂化，不易結(jié)焦。因此酸性的改變使分子篩在裂化性能基本保持不變的情況下其結(jié)焦能力得到了有效的控制。更為重要的是，Raman和29Si-NMR表明單原子Cu的引入能夠修復(fù)因高溫焙燒而被破壞的分子篩結(jié)構(gòu)，保證MIF結(jié)構(gòu)的完整性進(jìn)而大大提升了催化劑的穩(wěn)定性。此外，銅改性的方形ZSM-5分子篩由于其具有更短的b軸長(zhǎng)度，限制了大分子芳烴的產(chǎn)生，促進(jìn)了C-C鍵的斷裂，導(dǎo)致烯烴選擇性得到大幅度提高。

關(guān)鍵詞

低碳烯烴;銅改性;丙烯;ZSM-5分子篩

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