分會

第二十分會：固體表界面化學與多相催化

摘要

水解離過程中的析氫反應(yīng)（HER）被認為是邁向清潔能源社會的關(guān)鍵化學反應(yīng)。尋找能夠在酸性條件下催化析氫的高效替代催化劑一直是化學界面臨的一個重大挑戰(zhàn)。圍繞催化機理闡釋與新型高效催化材料的理性設(shè)計，我們近年來開展了一系列研究工作[1-5]。基于早先的量子力學理論研究，我們揭示出商業(yè)化Pt催化劑的優(yōu)異催化性能主要取決于位于納米粒子頂角的高活性位點，而在實際催化體系中，這些頂角位點容易由于納米粒子的團聚而損耗。為此，我們基于對鉑族金屬硼化物體系的全局勢能面掃描，嘗試尋找在易暴露晶面上具有優(yōu)異HER本征活性的穩(wěn)定塊體材料。我們研究發(fā)現(xiàn)，Pd-B能夠復合形成穩(wěn)定的具有金屬性的塊體硼化物，而熱力學上最穩(wěn)定的Pd-B化物相則是具有六方密堆（hcp）結(jié)構(gòu)的Pd2B相。理論研究進一步預(yù)測，Pd2B能夠具有比純鉑更高的本征活性，因此Pd2B被確定為合適的候選材料。通過采用溶劑熱法，我們合成得到了以碳為載體的Pd2B納米片，實驗表明該Pd2B納米片具有超低的過電位，在酸性條件下具有創(chuàng)記錄的高本征活性，比商業(yè)化的Pt/C催化劑高約2倍，并且在反應(yīng)條件下具有很高的穩(wěn)定性。理論計算進一步表明，hcp晶格形成后的次表面B和晶格膨脹對提升催化劑的本征活性起著關(guān)鍵作用。該工作成功開啟了該穩(wěn)定相作為活性催化劑，特別是加氫催化反應(yīng)的可能性。在苛刻（如還原性、酸性）條件下，高合金化的過渡金屬硼化物有望成為一類高耐久性、高活性的催化劑。

關(guān)鍵詞

析氫反應(yīng);過渡金屬硼化物;密度泛函理論;催化劑理性設(shè)計

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