中國化學(xué)會第32屆學(xué)術(shù)年會
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氨基功能化三維介孔硅負載PdIr納米粒子催化甲酸脫氫
彭文芳 盧章輝*

分會

第二十分會:固體表界面化學(xué)與多相催化

摘要

甲酸(FA,HCOOH)是生物質(zhì)加工的主要產(chǎn)品,具有高能量密度、無毒和在室溫下優(yōu)異的穩(wěn)定性,最近在H2儲存和產(chǎn)氫方面引起了巨大的研究興趣[1-2]。采用浸漬-還原法制備了一種錨定在3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)功能化三維介孔二氧化硅(KIT-6)上的超細分散、平均粒徑為1.8 nm的 PdIr納米粒子,用于快速催化甲酸制氫。高的催化活性主要是由于Pd和Ir之間的雙金屬協(xié)同作用,以及Pd-Ir NPs和KIT-6-NH2之間的強金屬-載體相互作用,特別是KIT-6上負載的胺(?NH2)堿性基團。與固定在不同種類的有機胺,包括三乙烯四胺(TETA)、五乙烯六胺(PEHA)、二乙烯三胺(DETA)、乙二胺(EDA)等功能化的KIT-6上的PdIr納米粒子相比,由APTES提供的供電子基團-NH2功能化的KIT-6上的PdIr納米粒子表現(xiàn)出100%的H2選擇性和極高的活性,在303 K下具有3533 h-1的翻轉(zhuǎn)頻率(TOF)值,這與大部分報道的高活性非均相貴金屬催化劑和均相催化劑的值相當(dāng)。

關(guān)鍵詞

甲酸;3d介孔硅;氨基功能化;產(chǎn)氫

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