分會

第二十分會：固體表界面化學與多相催化

摘要

析氧反應(yīng)(OER)在許多清潔能源技術(shù)包括電解水系統(tǒng)和太陽能燃料設(shè)備中起著至關(guān)重要的作用，但OER催化劑往往很難同時兼顧成本、反應(yīng)活性和穩(wěn)定性。因此，合理設(shè)計高效且低廉的析氧電催化劑顯得尤為重要。其中以地殼含量豐富的鐵基催化劑用于堿性條件下的析氧反應(yīng)引起了極大的研究興趣，特別是具有可再生能力的鐵基催化劑。然而，該類催化劑的設(shè)計仍然面臨兩大難點：一是制備堿性可溶的含鐵電解液，二是避免極化導致的高價鐵的氧化-溶解引起的性能衰減。為了解決以上問題，我們設(shè)計了一種高效的、理論上完全穩(wěn)定的鐵基催化劑(Fe-cat)，即便是在5.0 M的強堿性介質(zhì)中也能穩(wěn)定的進行析氧反應(yīng)。我們利用2,2′-聯(lián)嘧啶與鐵的強配位作用獲得了可溶性的鐵-2,2′-聯(lián)嘧啶(Fe-bpym)堿性電解液，通過簡單的原位電沉積方法，F(xiàn)e-cat可以快速沉積在電極上進行析氧反應(yīng)。同時我們發(fā)現(xiàn)，由于配體的作用，在開路電位下，沉積的Fe-cat可以作為可溶性Fe物種快速重新溶解在電解液中，用于下一個完全新鮮的催化劑沉積。我們采用了一系列原位、非原位表征手段，揭示了催化劑沉積-修復再生過程中的電解質(zhì)中的Fe-bpym與電極上的Fe-cat之間的配位構(gòu)型轉(zhuǎn)變。相比較中性條件下原位沉積的CoPi催化劑，這是第一個堿性條件下配體誘導鐵基催化劑用于水氧化金屬位點再生的例子，也正是因為配體誘導的催化劑快速原位再生能力保證了其在1.0 mA cm-2的低過電位(320 mV)下超過200小時的長期活性以及接近100%的法拉第效率，這為指導設(shè)計活性和強勁的OER催化劑提供了一個重要的策略。

關(guān)鍵詞

原位再生；鐵基催化劑；強堿性；水氧化

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