分會(huì)

第二十分會(huì)：固體表界面化學(xué)與多相催化

摘要

析氧反應(yīng)(OER)在許多清潔能源技術(shù)包括電解水系統(tǒng)和太陽能燃料設(shè)備中起著至關(guān)重要的作用，但OER催化劑往往很難同時(shí)兼顧成本、反應(yīng)活性和穩(wěn)定性。因此，合理設(shè)計(jì)高效且低廉的析氧電催化劑顯得尤為重要。其中以地殼含量豐富的鐵基催化劑用于堿性條件下的析氧反應(yīng)引起了極大的研究興趣，特別是具有可再生能力的鐵基催化劑。然而，該類催化劑的設(shè)計(jì)仍然面臨兩大難點(diǎn)：一是制備堿性可溶的含鐵電解液，二是避免極化導(dǎo)致的高價(jià)鐵的氧化-溶解引起的性能衰減。為了解決以上問題，我們設(shè)計(jì)了一種高效的、理論上完全穩(wěn)定的鐵基催化劑(Fe-cat)，即便是在5.0 M的強(qiáng)堿性介質(zhì)中也能穩(wěn)定的進(jìn)行析氧反應(yīng)。我們利用2,2′-聯(lián)嘧啶與鐵的強(qiáng)配位作用獲得了可溶性的鐵-2,2′-聯(lián)嘧啶(Fe-bpym)堿性電解液，通過簡單的原位電沉積方法，F(xiàn)e-cat可以快速沉積在電極上進(jìn)行析氧反應(yīng)。同時(shí)我們發(fā)現(xiàn)，由于配體的作用，在開路電位下，沉積的Fe-cat可以作為可溶性Fe物種快速重新溶解在電解液中，用于下一個(gè)完全新鮮的催化劑沉積。我們采用了一系列原位、非原位表征手段，揭示了催化劑沉積-修復(fù)再生過程中的電解質(zhì)中的Fe-bpym與電極上的Fe-cat之間的配位構(gòu)型轉(zhuǎn)變。相比較中性條件下原位沉積的CoPi催化劑，這是第一個(gè)堿性條件下配體誘導(dǎo)鐵基催化劑用于水氧化金屬位點(diǎn)再生的例子，也正是因?yàn)榕潴w誘導(dǎo)的催化劑快速原位再生能力保證了其在1.0 mA cm-2的低過電位(320 mV)下超過200小時(shí)的長期活性以及接近100%的法拉第效率，這為指導(dǎo)設(shè)計(jì)活性和強(qiáng)勁的OER催化劑提供了一個(gè)重要的策略。

關(guān)鍵詞

原位再生；鐵基催化劑；強(qiáng)堿性；水氧化

線上墻報(bào)僅限年會(huì)已繳費(fèi)參會(huì)代表觀看。

您還沒有登錄，請您先 點(diǎn)擊這里登錄