分會(huì)

第二十分會(huì)：固體表界面化學(xué)與多相催化

摘要

近年來(lái)，電催化催化劑的自重構(gòu)效應(yīng)越來(lái)越受到廣泛的關(guān)注，然而，作為催化劑的重要組成部分，導(dǎo)電碳基底的自重構(gòu)效應(yīng)卻很少被研究。在本工作中，我們以單壁碳納米管(SWCNT)為基底，通過(guò)直接氧化生長(zhǎng)碳管使用的Fe催化劑，構(gòu)建了一種Fe2O3@CNT作為優(yōu)異的OER催化劑。我們發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過(guò)OER反應(yīng)后，碳納米管出現(xiàn)了不可逆的退化，在電鏡中由完整的直線結(jié)構(gòu)變?yōu)闊o(wú)定形的團(tuán)簇，拉曼光譜也表現(xiàn)出升高的ID/IG值。碳納米管的降解帶來(lái)的影響不僅體現(xiàn)在形貌上，更體現(xiàn)在電子結(jié)構(gòu)上。軟X射線吸收譜(sXAS)的結(jié)果顯示，反應(yīng)后C K-edge的π*C＝C峰與σ*C—C峰均有非常明顯的降低，這與形貌上的無(wú)定形化相一致。同時(shí)，反應(yīng)后新出現(xiàn)了Fe-O-C與CO32-峰，反映了由碳的氧化所帶來(lái)的催化劑與基底作用增強(qiáng)。另一方面，F(xiàn)e的L-edge峰在反應(yīng)后有明顯升高，由于此吸收主要來(lái)源于Fe的2p電子向3d空軌道的躍遷，因此這一升高反映出Fe的電子向碳基底遷移，這也證實(shí)了相互作用的來(lái)源。Fe電子的遷移也進(jìn)一步由差分電荷計(jì)算所證實(shí)。綜上所述，我們證明了OER過(guò)程中存在碳基底的自優(yōu)化效應(yīng)，并且會(huì)導(dǎo)致更強(qiáng)的催化劑-基底相互作用，由于形成正電中心，結(jié)合之前的研究，此效應(yīng)是有利于催化反應(yīng)進(jìn)行的。我們希望此研究能夠引起研究者們對(duì)基底重構(gòu)現(xiàn)象的重新關(guān)注，并將此效應(yīng)應(yīng)用到新的催化劑制備中。

關(guān)鍵詞

基底自重構(gòu)；單壁碳納米管；Fe2O3；氧析出反應(yīng)（OER）；軟X射線吸收譜（sXAS）

線上墻報(bào)僅限年會(huì)已繳費(fèi)參會(huì)代表觀看。

您還沒(méi)有登錄，請(qǐng)您先 點(diǎn)擊這里登錄