分會(huì)

第二十三分會(huì)：電子結(jié)構(gòu)理論及其應(yīng)用

摘要

電極表面的吸附物會(huì)影響電極/電解質(zhì)溶液界面的結(jié)構(gòu)。雖然界面結(jié)構(gòu)對(duì)于電化學(xué)反應(yīng)有著重要的影響，但是基于理論計(jì)算對(duì)這些影響的研究還十分有限。即使作為最常見(jiàn)的吸附物之一，吸附OH對(duì)于界面的影響很大程度上還是未知的。在這個(gè)工作中，我們選擇Pt(100)/水界面作為模型體系，利用從頭算分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）對(duì)不同OH覆蓋度下的界面水結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究。基于模擬結(jié)果，我們發(fā)現(xiàn)，界面水結(jié)構(gòu)對(duì)于OH的吸附位點(diǎn)（頂位或橋位）十分敏感，而OH偏好的吸附位點(diǎn)又在很大程度上受到周圍溶劑環(huán)境的影響。這意味著，界面水和吸附OH的結(jié)構(gòu)是相互關(guān)聯(lián)的?；谶M(jìn)一步的分析，我們將這種關(guān)聯(lián)歸因于界面的H2O/OH氫鍵網(wǎng)絡(luò)。另外，界面結(jié)構(gòu)之間的復(fù)雜關(guān)聯(lián)會(huì)對(duì)界面電勢(shì)有對(duì)應(yīng)的影響。具體來(lái)說(shuō)，我們發(fā)現(xiàn)吸附OH不僅可以直接通過(guò)自身的偶極，還可以通過(guò)誘導(dǎo)水結(jié)構(gòu)的變化，對(duì)界面電勢(shì)產(chǎn)生影響。

關(guān)鍵詞

Pt(100)/水界面;吸附OH;界面電勢(shì);從頭算分子動(dòng)力學(xué)

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