分會

第二十三分會：電子結構理論及其應用

摘要

太陽能驅動的碳基能源的高效轉化和利用是與世界能源和環(huán)境問題緊密相關的一個科研方向。目前，大部分光催化體系都面臨著效率、選擇性低的問題。確定反應活性位點，理解反應機制，可以幫助我們找到效率、選擇性低的根源，甚至可以指導設計高效催化劑。 PCET是光催化碳基能源轉化反應中的一大類重要反應機制，如木質素轉化、CO2還原等重要的能源轉化過程都涉及PCET機制。PCET反應的研究一方面要準確處理溶劑化效應，另一方面要考慮周期邊界條件下帶電物種參考靜電勢不確定的問題，具有非常大的挑戰(zhàn)性。我們課題組發(fā)展的從頭算分子動力學結合自由能微擾的方法很好地解決了這兩個問題，為PCET反應熱力學研究提供了理論基礎。我們使用這一方法研究了CdS選擇性光催化木質素轉化反應，給出了反應機制并對選擇性進行了合理解釋。 為了深入理解界面PCET反應機制，還需對界面PCET反應動力學進行研究。然而，目前界面PCET反應動力學理論和計算方法尚不成熟，需要進一步發(fā)展。我們課題組在在Sharon Hammes-Schiffer 教授的PCET動力學理論方法的基礎上進行了發(fā)展，并將其應用于TiO2表面甲醇光解離中的PCET反應。我們將對此方法進行進一步發(fā)展，并應用其深入探究重要光電催化反應中的PCET反應機制。

關鍵詞

光電催化;PCET;動力學;熱力學

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