分會(huì)

第二十三分會(huì)：電子結(jié)構(gòu)理論及其應(yīng)用

摘要

太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的碳基能源的高效轉(zhuǎn)化和利用是與世界能源和環(huán)境問(wèn)題緊密相關(guān)的一個(gè)科研方向。目前，大部分光催化體系都面臨著效率、選擇性低的問(wèn)題。確定反應(yīng)活性位點(diǎn)，理解反應(yīng)機(jī)制，可以幫助我們找到效率、選擇性低的根源，甚至可以指導(dǎo)設(shè)計(jì)高效催化劑。 PCET是光催化碳基能源轉(zhuǎn)化反應(yīng)中的一大類重要反應(yīng)機(jī)制，如木質(zhì)素轉(zhuǎn)化、CO2還原等重要的能源轉(zhuǎn)化過(guò)程都涉及PCET機(jī)制。PCET反應(yīng)的研究一方面要準(zhǔn)確處理溶劑化效應(yīng)，另一方面要考慮周期邊界條件下帶電物種參考靜電勢(shì)不確定的問(wèn)題，具有非常大的挑戰(zhàn)性。我們課題組發(fā)展的從頭算分子動(dòng)力學(xué)結(jié)合自由能微擾的方法很好地解決了這兩個(gè)問(wèn)題，為PCET反應(yīng)熱力學(xué)研究提供了理論基礎(chǔ)。我們使用這一方法研究了CdS選擇性光催化木質(zhì)素轉(zhuǎn)化反應(yīng)，給出了反應(yīng)機(jī)制并對(duì)選擇性進(jìn)行了合理解釋。 為了深入理解界面PCET反應(yīng)機(jī)制，還需對(duì)界面PCET反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行研究。然而，目前界面PCET反應(yīng)動(dòng)力學(xué)理論和計(jì)算方法尚不成熟，需要進(jìn)一步發(fā)展。我們課題組在在Sharon Hammes-Schiffer 教授的PCET動(dòng)力學(xué)理論方法的基礎(chǔ)上進(jìn)行了發(fā)展，并將其應(yīng)用于TiO2表面甲醇光解離中的PCET反應(yīng)。我們將對(duì)此方法進(jìn)行進(jìn)一步發(fā)展，并應(yīng)用其深入探究重要光電催化反應(yīng)中的PCET反應(yīng)機(jī)制。

關(guān)鍵詞

光電催化;PCET;動(dòng)力學(xué);熱力學(xué)

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