分會(huì)

第三十分會(huì)：環(huán)境化學(xué)

摘要

過(guò)氧化氫（H2O2）在環(huán)境修復(fù)、能源轉(zhuǎn)化、化工合成等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用，是世界上100種最重要的化學(xué)品之一。60wt%的H2O2能量密度為2.1MJ/kg，達(dá)到壓縮H2能量密度的60%，具有作為綠色、高安全儲(chǔ)能載體的潛力。2019年，全球H2O2市場(chǎng)規(guī)模為48億美元，預(yù)計(jì)2026年可達(dá)62億美元。相比高耗能、高污染的蒽醌氧化法，二電子氧氣電還原法（2eORR）因具有全程綠色、可實(shí)現(xiàn)分布式生產(chǎn)并耦合可再生能源發(fā)電等突出優(yōu)勢(shì)，被認(rèn)為是最有前景的H2O2合成方法之一。 H2O2合成體系是一個(gè)涉及能量轉(zhuǎn)化、物質(zhì)輸運(yùn)的多尺度電催化過(guò)程：（1）分子原子尺度上，電催化劑表面活性中心的種類、數(shù)量，決定了催化劑的活性及選擇性；電催化劑的孔道結(jié)構(gòu)，決定了反應(yīng)物、產(chǎn)物、離子、電子等的輸運(yùn)過(guò)程；（2）介觀尺度上，電極內(nèi)部所形成的三相界面，對(duì)O2的相間傳質(zhì)及H2O2合成機(jī)制有決定性作用；（3）宏觀尺度上，反應(yīng)器結(jié)構(gòu)也直接影響反應(yīng)物及產(chǎn)物的輸運(yùn)條件及H2O2合成效能。目前，多數(shù)研究均著眼于單一尺度，而從“反應(yīng)-傳質(zhì)-流動(dòng)”視角下研究H2O2電合成過(guò)程的跨尺度調(diào)控機(jī)制，有望揭示同類涉氣電催化體系的通用調(diào)控方法。 圍繞“活性中心-三相界面-反應(yīng)器構(gòu)型對(duì)O2→H2O2能質(zhì)傳輸?shù)目绯叨日{(diào)控機(jī)制”這一核心問(wèn)題，在過(guò)去3年中，本研究團(tuán)隊(duì)從碳基陰極材料構(gòu)筑（Chem. Eng. J. 2019, 364, 428-439; Electrochim. Acta 2019, 296, 317-326; Chem. Eng. J. 2020, online）、電極/溶液界面能質(zhì)傳遞強(qiáng)化（Chem. Eng. J. 2018, 338, 709-718; Electrochem. Comm. 2018, 96, 37-41）、新型反應(yīng)器構(gòu)建（Electrochim. Acta 2019, 277, 185-196; J. Appl. Electrochem. 2020, 50, 791-797）等方面開展了系列工作。此外，基于H2O2高效電合成體系，團(tuán)隊(duì)構(gòu)筑了電-Fenton高級(jí)氧化體系，研究了其在抗生素藥物、農(nóng)藥、染料等液相有機(jī)污染物降解中的效能，并探究了其在地下水修復(fù)中的應(yīng)用。

關(guān)鍵詞

氧還原;過(guò)氧化氫;碳基電極;電-Fenton;高級(jí)氧化

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