分會(huì)
第三十三分會(huì):基礎(chǔ)電化學(xué)
摘要
在環(huán)境污染和能源匱乏的今天,兼有無污染和高效率優(yōu)點(diǎn)的能量轉(zhuǎn)換/存儲(chǔ)裝置,如質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)[1],電解水槽[2]以及超級(jí)電容器(SCs)[3]以及等受到極大關(guān)注。其中,零碳排放的H2?O2燃料電池成為氫經(jīng)濟(jì)體系中能量轉(zhuǎn)化的首選裝置之一。然而,緩慢的陰極氧還原(ORR)動(dòng)力學(xué)進(jìn)程限制了其廣泛的應(yīng)用。盡管鉑族金屬(PGM)催化劑在ORR中表現(xiàn)出良好的催化性能,但其稀缺儲(chǔ)量和高昂成本阻礙了其大規(guī)模的應(yīng)用。在非PGM電催化劑中,金屬-氮-碳(M-N-C)材料,特別是Fe-N-C[1],表現(xiàn)出與商用Pt/C相當(dāng)甚至更好的ORR活性。穩(wěn)定的單原子結(jié)構(gòu)催化劑能最大限度的提升催化劑的利用率。 電催化ORR作為一類典型的異相催化反應(yīng),需要考慮傳質(zhì)和氣(氧氣)、液(電解液)、固(電極)三相界面的充分接觸浸潤(rùn)。具有高比表面積、大孔容、可調(diào)的孔結(jié)構(gòu)和孔徑尺寸(2-50 nm)的介孔材料,其介觀尺度的孔道結(jié)構(gòu)不僅保證表面活性位點(diǎn)的充分暴露,同時(shí)利于反應(yīng)中的氧氣和電解液傳質(zhì),提升反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。因此,我們以(NH4)2Fe(SO4)2為鐵源,以多巴胺為碳源和氮源,通過一種簡(jiǎn)便普適的配位輔助自聚合組裝策略可制備得到比表面積高達(dá)494.7 m2 g-1,F(xiàn)e-Nx活性位點(diǎn)高度分散且含量豐富的鐵原子分散的介孔氮摻雜碳微球(簡(jiǎn)稱meso-Fe?N?C),其ORR半波電勢(shì)為0.846 V (vs RHE),在0.1 M KOH中循環(huán)5000次后衰減可忽略不計(jì),膜電極組件測(cè)試最大功率密度可達(dá)584 mW cm?2 (0.48 V)。
關(guān)鍵詞
電催化
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