分會(huì)

第三十六分會(huì)： 多孔功能材料

摘要

優(yōu)化催化劑活性組分的位置和其周?chē)幕瘜W(xué)環(huán)境對(duì)提高其催化性能至關(guān)重要。我們?cè)O(shè)計(jì)合成了一種新型用于控制氮氧化物的排放的多金屬Cu-Ce-La-SSZ-13催化劑，通過(guò)調(diào)控活性銅組分來(lái)占據(jù)活性更高的六元環(huán)位點(diǎn)，有效地提升了Cu-Ce-La-SSZ-13催化劑的低溫SCR活性（T < 200 ℃）。Cu-Ce-La-SSZ-13多元金屬催化劑采用一鍋法直接合成，Ce和La離子作為補(bǔ)償電荷的陽(yáng)離子與Cu-TEPA模板劑一同進(jìn)入骨架中。一鍋法的使用既降低了合成Cu-Ce-La-SSZ-13催化劑的成本，也提升了離子半徑較大的Ce和La離子進(jìn)入催化劑的能力。Ce和La的引入沒(méi)有改變催化劑的CHA結(jié)構(gòu)和結(jié)晶情況，并且固體紫外的結(jié)果說(shuō)明大部分的金屬離子位于SSZ-13的陽(yáng)離子交換位點(diǎn)。相比于用離子交換法合成的Cu-Ce-La/SSZ-13，Cu-Ce-La-SSZ-13表現(xiàn)了更優(yōu)秀的低溫SCR活性，尤其是在溫度低于180 ℃時(shí)，后者的活性比前者高了25%以上。H2-TPR的結(jié)果發(fā)現(xiàn)，對(duì)于一步法合成的催化劑，隨著Ce和La離子的加入，更多的活性銅離子從八元環(huán)遷移到了對(duì)SCR反應(yīng)更有利的六元環(huán)位點(diǎn)，EPR的結(jié)果進(jìn)一步證實(shí)了活性銅離子的遷移現(xiàn)象。通過(guò)對(duì)樣品的EPR光譜的擬合、分析，我們發(fā)現(xiàn)Cu-Ce-La/SSZ-13催化劑中只有32.8%的銅離子占據(jù)了六元環(huán)位點(diǎn)，而Cu-Ce-La-SSZ-13催化劑中有87.7%的銅離子占據(jù)了六元環(huán)位點(diǎn)[1]。上述結(jié)果說(shuō)明，Ce和La離子的加入有效的調(diào)控了銅離子的位置，優(yōu)化了催化劑中的銅分布，使得更多的銅離子在常溫下就位于六元環(huán)位點(diǎn)，進(jìn)而有效避免了銅離子的遷移過(guò)程并提高了催化劑的低溫SCR活性。

關(guān)鍵詞

Cu-Ce-La-SSZ-13

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