中國化學會第32屆學術(shù)年會
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一步法合成Cu-Ce-La-SSZ-13并調(diào)控銅離子位置提高低溫SCR活性
陳智強 周寶晶 葉天樂 曲虹霞* 謝慧芳

分會

第三十六分會: 多孔功能材料

摘要

優(yōu)化催化劑活性組分的位置和其周圍的化學環(huán)境對提高其催化性能至關重要。我們設計合成了一種新型用于控制氮氧化物的排放的多金屬Cu-Ce-La-SSZ-13催化劑,通過調(diào)控活性銅組分來占據(jù)活性更高的六元環(huán)位點,有效地提升了Cu-Ce-La-SSZ-13催化劑的低溫SCR活性(T < 200 ℃)。Cu-Ce-La-SSZ-13多元金屬催化劑采用一鍋法直接合成,Ce和La離子作為補償電荷的陽離子與Cu-TEPA模板劑一同進入骨架中。一鍋法的使用既降低了合成Cu-Ce-La-SSZ-13催化劑的成本,也提升了離子半徑較大的Ce和La離子進入催化劑的能力。Ce和La的引入沒有改變催化劑的CHA結(jié)構(gòu)和結(jié)晶情況,并且固體紫外的結(jié)果說明大部分的金屬離子位于SSZ-13的陽離子交換位點。相比于用離子交換法合成的Cu-Ce-La/SSZ-13,Cu-Ce-La-SSZ-13表現(xiàn)了更優(yōu)秀的低溫SCR活性,尤其是在溫度低于180 ℃時,后者的活性比前者高了25%以上。H2-TPR的結(jié)果發(fā)現(xiàn),對于一步法合成的催化劑,隨著Ce和La離子的加入,更多的活性銅離子從八元環(huán)遷移到了對SCR反應更有利的六元環(huán)位點,EPR的結(jié)果進一步證實了活性銅離子的遷移現(xiàn)象。通過對樣品的EPR光譜的擬合、分析,我們發(fā)現(xiàn)Cu-Ce-La/SSZ-13催化劑中只有32.8%的銅離子占據(jù)了六元環(huán)位點,而Cu-Ce-La-SSZ-13催化劑中有87.7%的銅離子占據(jù)了六元環(huán)位點[1]。上述結(jié)果說明,Ce和La離子的加入有效的調(diào)控了銅離子的位置,優(yōu)化了催化劑中的銅分布,使得更多的銅離子在常溫下就位于六元環(huán)位點,進而有效避免了銅離子的遷移過程并提高了催化劑的低溫SCR活性。

關鍵詞

Cu-Ce-La-SSZ-13

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