分會(huì)

第三十六分會(huì)： 多孔功能材料

摘要

沸石是一種結(jié)晶的無機(jī)硅鋁酸鹽，具有孔徑明確的微孔結(jié)構(gòu)，能在納米以下尺度表現(xiàn)出良好的尺寸篩分效應(yīng)，是性能優(yōu)良的擇形催化材料，在石油煉制、石油化工、精細(xì)化工、環(huán)境保護(hù)等領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。“結(jié)構(gòu)決定性質(zhì)”，分子篩的性能與其內(nèi)部結(jié)構(gòu)特點(diǎn)密切相關(guān)，因此，深入探究分子篩晶體的內(nèi)部構(gòu)造具有重要意義。 本工作從自上而下（top-down）和自下而上（bottom-up）兩個(gè)途徑入手，共同探究ZSM-5分子篩晶體內(nèi)部的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)。首先，利用氟化銨溶液能夠無差別脫除分子篩骨架硅鋁原子且優(yōu)先溶解結(jié)構(gòu)富缺陷區(qū)域的化學(xué)特性1,2，并結(jié)合有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑的空間位阻效應(yīng)（TPA+），對業(yè)已合成的ZSM-5分子篩晶體實(shí)施定向溶解，揭示了分子篩晶體中骨架鋁和晶體缺陷的空間分布的不均勻性。同時(shí)，借助分子篩晶體內(nèi)元素分布結(jié)果，直觀地展示出鋁分布與結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑（包括TPAOH和NaOH）在空間上的分布情況之間的關(guān)聯(lián)性。然后再從晶體生長的角度入手，深入研究該分子篩的晶化機(jī)理，提出其晶化過程包括以下三個(gè)階段：初始階段是成核階段，此時(shí)形成的是富硅的內(nèi)核層；隨后的第二階段是快速生長階段，在此過程中產(chǎn)生了富含缺陷的結(jié)構(gòu)層；最后的階段是修復(fù)結(jié)構(gòu)缺陷及逐漸形成MFI分子篩特有形貌的過程。

關(guān)鍵詞

ZSM-5分子篩;鋁分布;缺陷;晶化機(jī)理

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