中國(guó)化學(xué)會(huì)第32屆學(xué)術(shù)年會(huì)
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基于X射線斷層掃描(XCT)和聚焦離子束-氦離子顯微鏡(FIB-HIM)的FCC催化劑孔隙網(wǎng)絡(luò)全尺度解析及優(yōu)化
郄志鵬 孫飛 高繼慧 趙廣播 Arash Rabbani Julia Behnsen 王贏 Masoud Babaei 矯義來(lái) 范曉雷*

分會(huì)

第三十六分會(huì): 多孔功能材料

摘要

氣?固/液?固異相反應(yīng)是生物質(zhì)氣化、燃煤污染物脫除以及原油精煉等能源、環(huán)境、化工過(guò)程的重要反應(yīng)類型;無(wú)論作為固相反應(yīng)物、吸附劑還是催化劑,多孔材料在異相反應(yīng)中均扮演著重要角色。在反應(yīng)過(guò)程中,流體相反應(yīng)物需先在催化劑的孔道網(wǎng)絡(luò)中發(fā)生物質(zhì)輸運(yùn),逐漸接近分布在材料內(nèi)部的反應(yīng)活性位點(diǎn),進(jìn)而發(fā)生目標(biāo)反應(yīng),因此,多孔材料孔隙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的合理序構(gòu)是提升吸附、催化性能的基礎(chǔ),多孔材料納米、亞納米尺度孔隙結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)表征則是揭示構(gòu)效關(guān)系的關(guān)鍵。針對(duì)多孔材料孔隙結(jié)構(gòu)的表征,傳統(tǒng)的氣體入侵方法(如低溫N2吸附)和二維圖像法(如TEM)難以直觀地反應(yīng)孔道的立體形態(tài)和連通性,且單一表征方法由于分辨率和探測(cè)視野之間的矛盾,無(wú)法獲得微米—納米跨尺度的孔隙全景信息。本文以石油精煉過(guò)程中最常見(jiàn)的流化催化裂化(FCC)所采用的沸石類催化劑為研究對(duì)象,提出采用X射線斷層掃描(Tomography)和聚焦離子束氦離子顯微鏡(FIB-HIM)相結(jié)合的手段,深度解析了多孔催化劑內(nèi)部的三維孔隙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)和活性組分分布,進(jìn)一步與傳統(tǒng)的孔隙表征方法如低溫N2吸附、壓汞等結(jié)合,獲得了0.4 nm?30 μm范圍內(nèi)的全尺度孔徑分布。在此基礎(chǔ)上,基于獲得的FCC顆粒內(nèi)孔隙網(wǎng)絡(luò)模型開(kāi)展了滲透性模擬,并引入改進(jìn)的非線性規(guī)劃(NLP)算法對(duì)孔結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì),提出了強(qiáng)化物質(zhì)輸運(yùn)性能最優(yōu)的孔隙配組模式。本文研究結(jié)論對(duì)高性能多孔催化劑的合成提供了指導(dǎo),提出的整體優(yōu)化流程對(duì)多孔材料設(shè)計(jì)具有普遍性參考價(jià)值。

關(guān)鍵詞

X射線斷層掃描;聚焦離子束氦離子顯微鏡;孔隙網(wǎng)絡(luò);FCC催化劑;滲透性

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