分會

第三十六分會： 多孔功能材料

摘要

硫化氫(H2S)是一種常見的高毒性工業(yè)污染物，但利用多孔碳基催化劑可將其選擇性氧化成單質(zhì)硫(S)，作為有價值的資源加以利用。以聚丙烯腈(PAN)和聚苯乙烯(PS)為前驅(qū)體，利用靜電紡絲法，經(jīng)高溫碳化、耦合低溫氨氣等離子體處理，制備了一種含氮官能團修飾的多孔蓮藕狀碳納米纖維(N-PLCNFs)。通過調(diào)節(jié)紡絲前驅(qū)體比例、碳化條件，可實現(xiàn)纖維內(nèi)部貫穿孔道數(shù)量和表面孔結(jié)構(gòu)的調(diào)控；通過改變等離子體后處理的放電功率、處理時間等實驗參數(shù)，可有效調(diào)控纖維表面官能團的數(shù)量。實驗表明，該法合成的N-PLCNFs催化劑在室溫下對H2S轉(zhuǎn)化為單質(zhì)S表現(xiàn)出極高的催化活性(飽和硫容最高達3.27 g H2S/g Cat.)，實現(xiàn)高載硫量(76.6%)的同時展現(xiàn)出良好的固硫能力。N-PLCNFs優(yōu)異的脫硫性能一方面歸因于該材料內(nèi)部發(fā)達的貫穿孔道結(jié)構(gòu)為產(chǎn)物硫單質(zhì)的存儲提供了足夠的空間；另一方面，表面含氮官能團的存在對H2S在材料表面的吸附-解離-轉(zhuǎn)化起著重要作用。將達到飽和硫容后得到的載硫催化劑(N-PLCNFs-S)作為自支撐材料，直接用作鋰硫紐扣電池的正極，在0.1 C（1C=1675 mA h g-1）的電流密度下，實現(xiàn)了1052 mA h g-1的比容量，且在200圈充放電循環(huán)后仍能保持977.4 mA h g-1的比容量。這是由于納米纖維內(nèi)部獨特的多重平行孔道結(jié)構(gòu)，有利于氧化產(chǎn)物S有效沉積，且可同時減少其充放電過程中的體積膨脹，因此提高了N-PLCNFs-S的循環(huán)穩(wěn)定性。該脫硫與電極制備一體化的策略實現(xiàn)了將污染物轉(zhuǎn)化為高附加值資源并加以利用的目標(biāo)，符合綠色化工，具有重要的現(xiàn)實意義。

關(guān)鍵詞

多孔碳納米纖維

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