中國(guó)化學(xué)會(huì)第32屆學(xué)術(shù)年會(huì)
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基于含氮多孔炭纖維催化脫硫及電極制備的一體化應(yīng)用
孫明慧 王旭珍*

分會(huì)

第三十六分會(huì): 多孔功能材料

摘要

硫化氫(H2S)是一種常見(jiàn)的高毒性工業(yè)污染物,但利用多孔碳基催化劑可將其選擇性氧化成單質(zhì)硫(S),作為有價(jià)值的資源加以利用。以聚丙烯腈(PAN)和聚苯乙烯(PS)為前驅(qū)體,利用靜電紡絲法,經(jīng)高溫碳化、耦合低溫氨氣等離子體處理,制備了一種含氮官能團(tuán)修飾的多孔蓮藕狀碳納米纖維(N-PLCNFs)。通過(guò)調(diào)節(jié)紡絲前驅(qū)體比例、碳化條件,可實(shí)現(xiàn)纖維內(nèi)部貫穿孔道數(shù)量和表面孔結(jié)構(gòu)的調(diào)控;通過(guò)改變等離子體后處理的放電功率、處理時(shí)間等實(shí)驗(yàn)參數(shù),可有效調(diào)控纖維表面官能團(tuán)的數(shù)量。實(shí)驗(yàn)表明,該法合成的N-PLCNFs催化劑在室溫下對(duì)H2S轉(zhuǎn)化為單質(zhì)S表現(xiàn)出極高的催化活性(飽和硫容最高達(dá)3.27 g H2S/g Cat.),實(shí)現(xiàn)高載硫量(76.6%)的同時(shí)展現(xiàn)出良好的固硫能力。N-PLCNFs優(yōu)異的脫硫性能一方面歸因于該材料內(nèi)部發(fā)達(dá)的貫穿孔道結(jié)構(gòu)為產(chǎn)物硫單質(zhì)的存儲(chǔ)提供了足夠的空間;另一方面,表面含氮官能團(tuán)的存在對(duì)H2S在材料表面的吸附-解離-轉(zhuǎn)化起著重要作用。將達(dá)到飽和硫容后得到的載硫催化劑(N-PLCNFs-S)作為自支撐材料,直接用作鋰硫紐扣電池的正極,在0.1 C(1C=1675 mA h g-1)的電流密度下,實(shí)現(xiàn)了1052 mA h g-1的比容量,且在200圈充放電循環(huán)后仍能保持977.4 mA h g-1的比容量。這是由于納米纖維內(nèi)部獨(dú)特的多重平行孔道結(jié)構(gòu),有利于氧化產(chǎn)物S有效沉積,且可同時(shí)減少其充放電過(guò)程中的體積膨脹,因此提高了N-PLCNFs-S的循環(huán)穩(wěn)定性。該脫硫與電極制備一體化的策略實(shí)現(xiàn)了將污染物轉(zhuǎn)化為高附加值資源并加以利用的目標(biāo),符合綠色化工,具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。

關(guān)鍵詞

多孔碳納米纖維

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