分會(huì)

第四十五分會(huì)：能源納米材料物理化學(xué)

摘要

二硫化鉬（MoS2）是一種具有潛力的電解水析氫（HER）催化劑。研究表明MoS2的邊緣位呈現(xiàn)較強(qiáng)HER活性而面內(nèi)位點(diǎn)為惰性。因此，發(fā)展一種單獨(dú)制備MoS2邊緣位并對(duì)其電催化活性定量表征和調(diào)控的方法具有重要意義。本文中，我們發(fā)展了一種單獨(dú)制備和定量研究MoS2邊緣位活性的方法。我們用PMMA（聚甲基丙烯酸甲酯）封裝機(jī)械剝離的MoS2，利用電子束曝光特定區(qū)域的位點(diǎn)，結(jié)合反應(yīng)離子束原位刻蝕制備邊緣位，并在微電化學(xué)池中實(shí)現(xiàn)了邊緣位活性的定量測定?；诖?，我們發(fā)現(xiàn)利用氟基等離子體刻蝕產(chǎn)生的邊緣位活性顯著高于原始邊緣。通過設(shè)計(jì)光刻圖案，精確控制刻蝕邊緣的長度和密度，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)邊緣位活性的精確定量。此外，為了排除樣品間差異的影響，我們在同一器件上對(duì)比發(fā)現(xiàn)氟基等離子刻蝕產(chǎn)生的邊緣是原始的5倍。結(jié)合實(shí)驗(yàn)表征和理論計(jì)算，我們認(rèn)為刻蝕邊緣位活性增強(qiáng)源于氟基等離子體可以制備具有高密度的低配位Mo原子的邊緣結(jié)構(gòu)。而低配位Mo原子作為析氫反應(yīng)的理想活性位，具有接近于零的氫吸附自由能。進(jìn)一步，我們將該策略應(yīng)用于液相剝離的宏量MoS2改性，得到了近4倍的電流密度提升。我們的工作實(shí)現(xiàn)了MoS2邊緣位的可控制備與活性定量，不對(duì)可以拓展到其他二維材料催化劑活性位研究，而且對(duì)宏量高活性催化劑的設(shè)計(jì)具有一定的借鑒作用。

關(guān)鍵詞

二硫化鉬;電解水析氫;等離子體刻蝕;邊緣位活性

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