分會

第四十五分會：能源納米材料物理化學(xué)

摘要

二硫化鉬（MoS2）是一種具有潛力的電解水析氫（HER）催化劑。研究表明MoS2的邊緣位呈現(xiàn)較強HER活性而面內(nèi)位點為惰性。因此，發(fā)展一種單獨制備MoS2邊緣位并對其電催化活性定量表征和調(diào)控的方法具有重要意義。本文中，我們發(fā)展了一種單獨制備和定量研究MoS2邊緣位活性的方法。我們用PMMA（聚甲基丙烯酸甲酯）封裝機械剝離的MoS2，利用電子束曝光特定區(qū)域的位點，結(jié)合反應(yīng)離子束原位刻蝕制備邊緣位，并在微電化學(xué)池中實現(xiàn)了邊緣位活性的定量測定?；诖?，我們發(fā)現(xiàn)利用氟基等離子體刻蝕產(chǎn)生的邊緣位活性顯著高于原始邊緣。通過設(shè)計光刻圖案，精確控制刻蝕邊緣的長度和密度，可以實現(xiàn)對邊緣位活性的精確定量。此外，為了排除樣品間差異的影響，我們在同一器件上對比發(fā)現(xiàn)氟基等離子刻蝕產(chǎn)生的邊緣是原始的5倍。結(jié)合實驗表征和理論計算，我們認為刻蝕邊緣位活性增強源于氟基等離子體可以制備具有高密度的低配位Mo原子的邊緣結(jié)構(gòu)。而低配位Mo原子作為析氫反應(yīng)的理想活性位，具有接近于零的氫吸附自由能。進一步，我們將該策略應(yīng)用于液相剝離的宏量MoS2改性，得到了近4倍的電流密度提升。我們的工作實現(xiàn)了MoS2邊緣位的可控制備與活性定量，不對可以拓展到其他二維材料催化劑活性位研究，而且對宏量高活性催化劑的設(shè)計具有一定的借鑒作用。

關(guān)鍵詞

二硫化鉬;電解水析氫;等離子體刻蝕;邊緣位活性

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