分會(huì)

第四十六分會(huì)：納米體系理論與模擬

摘要

二氧化碳的捕獲與活化在其催化轉(zhuǎn)化過程中起著至關(guān)重要的作用。本文通過第一性原理計(jì)算和從頭算分子動(dòng)力學(xué)(AIMD)模擬，預(yù)測(cè)了二維SiN4C4單層材料中單原子硅分散位點(diǎn)SiN4的結(jié)構(gòu)和成鍵特征，以及該位點(diǎn)吸附活化CO2的活性。計(jì)算表明，CO2在SiN4C4單層膜上的化學(xué)吸附在熱力學(xué)上是有利的，且?guī)缀鯖]有勢(shì)壘。其活化機(jī)制可歸結(jié)于CO2與SiN4之間的電荷轉(zhuǎn)移成鍵相互作用，其中近平面四配位硅(ptSi)是強(qiáng)電子供體，CO2的碳為電子受體。外加電場(chǎng)對(duì)CO2的吸附與活化有顯著影響，而對(duì)物理吸附的CH4、N2和H2幾乎無影響，這種不同的外電場(chǎng)響應(yīng)性質(zhì)可用于CO2混合氣體的分離。此外，SiN4C4單層材料電化學(xué)還原CO2為HCOOH、CH3OH和CH4的極限電位均為-0.46 V，表現(xiàn)出良好的電化學(xué)還原活性。

關(guān)鍵詞

CO2捕獲與活化;CO2電化學(xué)還原

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