分會

第七分會：生物標(biāo)記與分析

摘要

巰基反應(yīng)在蛋白質(zhì)和糖類等生物大分子的標(biāo)記和成像方面至關(guān)重要。目前，大多數(shù)機(jī)理研究都集中于本體溶液中的反應(yīng)速率和效率上，限域空間內(nèi)巰基特異性標(biāo)記的單分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)仍舊面臨挑戰(zhàn)[1]。在此，我們設(shè)計(jì)了一種帶有半胱氨酸的納米孔道作為反應(yīng)器，用于研究不同底物的反應(yīng)速率，揭示納米限域空間內(nèi)的單分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)[2]。基于納米孔道獨(dú)特的限域效應(yīng)和高靈敏性，我們提出了單分子反應(yīng)的“四態(tài)動(dòng)力學(xué)模型”[3]。這一模型明確了限域空間內(nèi)單分子反應(yīng)共價(jià)鍵形成的動(dòng)力學(xué)由納米孔道內(nèi)捕獲分子的個(gè)數(shù)和有效碰撞分?jǐn)?shù)(ECF)決定。根據(jù)濃度和偏置電壓依賴性實(shí)驗(yàn)，ECF主要由鍵活性速率常數(shù)和中間體[P---R]?的失活速率常數(shù)決定。進(jìn)一步，通過分析不同底物在納米孔道內(nèi)產(chǎn)生的反應(yīng)電流，計(jì)算出受限環(huán)境中的單分子表觀反應(yīng)速率比在本體溶液中的反應(yīng)速率高1.3到1400倍。因此，基于限域空間內(nèi)巰基反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的單分子分析研究，動(dòng)力學(xué)研究將推動(dòng)單分子化學(xué)的納米反應(yīng)器的設(shè)計(jì)。

關(guān)鍵詞

巰基反應(yīng);納米孔道;單分子反應(yīng);反應(yīng)動(dòng)力學(xué)

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