分會(huì)

第十一分會(huì)：無(wú)機(jī)化學(xué)前沿

摘要

可控微環(huán)境的構(gòu)建和催化位點(diǎn)周?chē)h(huán)境變化對(duì)電催化CO2還原反應(yīng)的活性和選擇性調(diào)控起著至關(guān)重要的作用。在我們的研究工作中，主要通過(guò)構(gòu)建氫鍵網(wǎng)絡(luò)、嫁接不同的鹵素原子和控制Cu原子的分布等不同的策略來(lái)調(diào)節(jié)Cu位點(diǎn)周?chē)奈h(huán)境，以提高電催化CO2還原過(guò)程中CH4的選擇性。具體研究工作如下：(1)通過(guò)氫鍵網(wǎng)絡(luò)調(diào)節(jié)含羥基銅(II)配合物(Cu-PorOH)中Cu-N4位點(diǎn)的微環(huán)境，可以有效構(gòu)建具有豐富分子間氫鍵的穩(wěn)定的三維框架結(jié)構(gòu)并且羥基能夠形成氫鍵來(lái)穩(wěn)定CO2還原過(guò)程中的含氧中間體，促進(jìn)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，最終實(shí)現(xiàn)CH4的高效選擇性；(2)通過(guò)在四苯乙烯咪唑基金屬有機(jī)框架(MOFs)的Cu4X簇中引入不同的鹵素原子來(lái)調(diào)控Cu位點(diǎn)的配位微環(huán)境。隨著鹵素原子半徑的增大，Cu位點(diǎn)的d帶中心向費(fèi)米能級(jí)正移，同時(shí)降低了關(guān)鍵中間體（*CH2O和*CH3O）在CO2還原過(guò)程中的形成能，從而提高CH4的法拉第效率；(3)通過(guò)一鍋熱解MOFs制備碳封裝的銅摻雜氧化鈰復(fù)合材料(Cu/CeO2@C)，通過(guò)CeO2有效調(diào)節(jié)Cu原子的分布，獲得分散的單Cu位點(diǎn)防止CO中間體的偶聯(lián)，從而實(shí)現(xiàn)高的CH4的選擇性。這些工作為今后如何調(diào)控催化位點(diǎn)的局部微環(huán)境以實(shí)現(xiàn)電催化CO2還原的高活性和高選擇性開(kāi)辟了新的視角。

關(guān)鍵詞

銅基催化材料；電催化CO2還原；微環(huán)境調(diào)控

線(xiàn)上墻報(bào)僅限年會(huì)已繳費(fèi)參會(huì)代表觀(guān)看。

您還沒(méi)有登錄，請(qǐng)您先 點(diǎn)擊這里登錄