分會

第十一分會：無機化學(xué)前沿

摘要

可控微環(huán)境的構(gòu)建和催化位點周圍微環(huán)境變化對電催化CO2還原反應(yīng)的活性和選擇性調(diào)控起著至關(guān)重要的作用。在我們的研究工作中，主要通過構(gòu)建氫鍵網(wǎng)絡(luò)、嫁接不同的鹵素原子和控制Cu原子的分布等不同的策略來調(diào)節(jié)Cu位點周圍的微環(huán)境，以提高電催化CO2還原過程中CH4的選擇性。具體研究工作如下：(1)通過氫鍵網(wǎng)絡(luò)調(diào)節(jié)含羥基銅(II)配合物(Cu-PorOH)中Cu-N4位點的微環(huán)境，可以有效構(gòu)建具有豐富分子間氫鍵的穩(wěn)定的三維框架結(jié)構(gòu)并且羥基能夠形成氫鍵來穩(wěn)定CO2還原過程中的含氧中間體，促進反應(yīng)動力學(xué)，最終實現(xiàn)CH4的高效選擇性；(2)通過在四苯乙烯咪唑基金屬有機框架(MOFs)的Cu4X簇中引入不同的鹵素原子來調(diào)控Cu位點的配位微環(huán)境。隨著鹵素原子半徑的增大，Cu位點的d帶中心向費米能級正移，同時降低了關(guān)鍵中間體（*CH2O和*CH3O）在CO2還原過程中的形成能，從而提高CH4的法拉第效率；(3)通過一鍋熱解MOFs制備碳封裝的銅摻雜氧化鈰復(fù)合材料(Cu/CeO2@C)，通過CeO2有效調(diào)節(jié)Cu原子的分布，獲得分散的單Cu位點防止CO中間體的偶聯(lián)，從而實現(xiàn)高的CH4的選擇性。這些工作為今后如何調(diào)控催化位點的局部微環(huán)境以實現(xiàn)電催化CO2還原的高活性和高選擇性開辟了新的視角。

關(guān)鍵詞

銅基催化材料；電催化CO2還原；微環(huán)境調(diào)控

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