分會(huì)

第十一分會(huì)：無機(jī)化學(xué)前沿

摘要

本工作[1]將異金屬原子（鎘）和pincer配體引入金納米團(tuán)簇，設(shè)計(jì)合成了一類具有兩個(gè)金屬（Cd）位點(diǎn)、兩個(gè)有機(jī)（N）位點(diǎn)的金納米團(tuán)簇催化劑Au17Cd2(PNP)2(SR)12。該團(tuán)簇在酮、胺、炔的三組分反應(yīng)（KA2反應(yīng)）中表現(xiàn)出高催化效率，反應(yīng)條件溫和，團(tuán)簇催化劑循環(huán)效率高且能很方便地通過沉降進(jìn)行回收利用。 該催化劑由一個(gè)正二十面體幾何構(gòu)型的Au13核，兩個(gè)Au2Cd(SR)6模塊以及兩個(gè)膦-氮-膦pincer配體組成。相比于常用的一價(jià)銅催化劑，該團(tuán)簇在KA2反應(yīng)中表現(xiàn)出更高的催化效率，其轉(zhuǎn)化數(shù)（TON）高達(dá)9200（Fig. 1）。反應(yīng)結(jié)束后，通過向體系中加入團(tuán)簇不良溶劑（如甲醇、乙腈），團(tuán)簇很快從體系中沉降出來，通過離心和簡(jiǎn)單的清洗，催化劑能保持結(jié)構(gòu)和催化活性進(jìn)行循環(huán)利用。通過與結(jié)構(gòu)類似、只有單一金屬（或有機(jī)）位點(diǎn)的金納米團(tuán)簇催化性能的對(duì)比，結(jié)合原位譜圖技術(shù)，作者提出了Au13核與Au2Cd(SR)6、膦-氮-膦pincer配體協(xié)同活化的催化模式。 該工作為構(gòu)筑高效的金屬納米團(tuán)簇催化劑，以及開發(fā)高效的有機(jī)串聯(lián)反應(yīng)提供了新的策略。

關(guān)鍵詞

納米團(tuán)簇;催化劑;結(jié)構(gòu);性能

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