分會(huì)

第二十一分會(huì)：二氧化碳資源化利用

摘要

光催化二氧化碳(CO2)轉(zhuǎn)化為高價(jià)值化學(xué)品是緩解日益嚴(yán)重的能源危機(jī)和環(huán)境污染的一種很有前途的途徑，目前受到廣泛關(guān)注。由于CO2分子的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)的穩(wěn)定性，吸附、活化和轉(zhuǎn)化過程受到極大限制。然而，CO2轉(zhuǎn)化通常受到較差的產(chǎn)物選擇性和催化效率的限制，因此經(jīng)常需要昂貴的光敏劑。共價(jià)有機(jī)框架（COFs）作為一類新興的多孔材料，被認(rèn)為是光催化的潛在候選材料。但COFs的無金屬性質(zhì)在CO2光催化還原中通常表現(xiàn)較低的活性，因此在COFs中加入金屬位點(diǎn)被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)高光催化活性的成功策略。該研究通過聯(lián)吡啶單元的螯合配位制備了2,2′-聯(lián)吡啶基COFs，其具有非貴金屬Cu單原子位點(diǎn)，用于光催化CO2還原。實(shí)驗(yàn)表明Cu單原子位點(diǎn)不僅顯著增強(qiáng)了光的捕獲并加速了電子-空穴分離，還為CO2分子提供了吸附和活化位點(diǎn)。Cu-Bpy-COF作為代表性催化劑，在不使用光敏劑的情況下，對(duì)將CO2還原為CO和CH4表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化活性。令人印象深刻的是，CO和CH4的產(chǎn)物選擇性僅通過改變反應(yīng)介質(zhì)來調(diào)節(jié)。實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果揭示了Cu單原子位點(diǎn)在促進(jìn)光誘導(dǎo)電荷分離和調(diào)節(jié)產(chǎn)物選擇性中的溶劑效應(yīng)方面的關(guān)鍵作用，這為未來選擇性光催化CO2減排的發(fā)展鋪平了道路。

關(guān)鍵詞

光催化;二氧化碳還原;共價(jià)有機(jī)框架;銅單原子位點(diǎn)

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