分會

第二十一分會：二氧化碳資源化利用

摘要

光催化二氧化碳(CO2)轉(zhuǎn)化為高價值化學品是緩解日益嚴重的能源危機和環(huán)境污染的一種很有前途的途徑，目前受到廣泛關注。由于CO2分子的熱力學和動力學的穩(wěn)定性，吸附、活化和轉(zhuǎn)化過程受到極大限制。然而，CO2轉(zhuǎn)化通常受到較差的產(chǎn)物選擇性和催化效率的限制，因此經(jīng)常需要昂貴的光敏劑。共價有機框架（COFs）作為一類新興的多孔材料，被認為是光催化的潛在候選材料。但COFs的無金屬性質(zhì)在CO2光催化還原中通常表現(xiàn)較低的活性，因此在COFs中加入金屬位點被認為是實現(xiàn)高光催化活性的成功策略。該研究通過聯(lián)吡啶單元的螯合配位制備了2,2′-聯(lián)吡啶基COFs，其具有非貴金屬Cu單原子位點，用于光催化CO2還原。實驗表明Cu單原子位點不僅顯著增強了光的捕獲并加速了電子-空穴分離，還為CO2分子提供了吸附和活化位點。Cu-Bpy-COF作為代表性催化劑，在不使用光敏劑的情況下，對將CO2還原為CO和CH4表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化活性。令人印象深刻的是，CO和CH4的產(chǎn)物選擇性僅通過改變反應介質(zhì)來調(diào)節(jié)。實驗和理論結(jié)果揭示了Cu單原子位點在促進光誘導電荷分離和調(diào)節(jié)產(chǎn)物選擇性中的溶劑效應方面的關鍵作用，這為未來選擇性光催化CO2減排的發(fā)展鋪平了道路。

關鍵詞

光催化;二氧化碳還原;共價有機框架;銅單原子位點

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