分會

第二十四分會：功能晶態(tài)材料

摘要

“分子隔間化”是生物系統(tǒng)中一種常見的工作原理，即細胞中離散的具有不同功能的單元會分別占據(jù)特定位置，協(xié)同連續(xù)地參與各種化學轉化過程。在人造的固態(tài)材料中創(chuàng)建這樣的“分子隔間”也可能會促進各個組分間的協(xié)同作用，從而實現(xiàn)優(yōu)異的催化性能。其中的關鍵在于在分子水平上實現(xiàn)對各個功能組分的空間排列和連接方式的精確控制。然而，目前能夠實現(xiàn)此目的合成方法很少，而且相應的結構表征和機理研究也面臨著很多困難。金屬有機框架（MOFs）具有多種多樣的拓撲結構，同時其周期性的孔道結構非常適合于實現(xiàn)某些客體分子的特定的空間排列。在本次報告中，我們將介紹一種在金屬有機框架（MOF），MIL-100-Fe，的介孔孔道中生長窄禁帶半導體，三氧化鎢及其水合物，的納米顆粒來構建“分子隔間”的方法。粉末X射線衍射技術和小角中子散射技術揭示了這些納米顆粒在MOF孔道中的位置及排列方式。這種具有孔級精度的復合材料在可見光的照射下了實現(xiàn)了氣固相反應條件下從CO2和H2O到CO、CH4和H2O2的全轉化。當質量分數(shù)為24 %的WO3·H2O納米顆粒負載在孔徑為2.5 nm的介孔中時，所得到的復合材料在波長大于420 nm的可見光下可以實現(xiàn)0.49 mmol·g-1·h-1的CO2轉化速率，并且在420 nm處表現(xiàn)出1.5%的表觀量子效率。同時，除了半導體納米顆粒的尺寸和位置外，實驗結果表明半導體材料中的結合水分子對高催化活性也是至關重要的，這是一個以往常常被忽視的方面。

關鍵詞

金屬有機框架；光催化；二氧化碳還原

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