分會(huì)

第二十四分會(huì)：功能晶態(tài)材料

摘要

“分子隔間化”是生物系統(tǒng)中一種常見(jiàn)的工作原理，即細(xì)胞中離散的具有不同功能的單元會(huì)分別占據(jù)特定位置，協(xié)同連續(xù)地參與各種化學(xué)轉(zhuǎn)化過(guò)程。在人造的固態(tài)材料中創(chuàng)建這樣的“分子隔間”也可能會(huì)促進(jìn)各個(gè)組分間的協(xié)同作用，從而實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的催化性能。其中的關(guān)鍵在于在分子水平上實(shí)現(xiàn)對(duì)各個(gè)功能組分的空間排列和連接方式的精確控制。然而，目前能夠?qū)崿F(xiàn)此目的合成方法很少，而且相應(yīng)的結(jié)構(gòu)表征和機(jī)理研究也面臨著很多困難。金屬有機(jī)框架（MOFs）具有多種多樣的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，同時(shí)其周期性的孔道結(jié)構(gòu)非常適合于實(shí)現(xiàn)某些客體分子的特定的空間排列。在本次報(bào)告中，我們將介紹一種在金屬有機(jī)框架（MOF），MIL-100-Fe，的介孔孔道中生長(zhǎng)窄禁帶半導(dǎo)體，三氧化鎢及其水合物，的納米顆粒來(lái)構(gòu)建“分子隔間”的方法。粉末X射線衍射技術(shù)和小角中子散射技術(shù)揭示了這些納米顆粒在MOF孔道中的位置及排列方式。這種具有孔級(jí)精度的復(fù)合材料在可見(jiàn)光的照射下了實(shí)現(xiàn)了氣固相反應(yīng)條件下從CO2和H2O到CO、CH4和H2O2的全轉(zhuǎn)化。當(dāng)質(zhì)量分?jǐn)?shù)為24 %的WO3·H2O納米顆粒負(fù)載在孔徑為2.5 nm的介孔中時(shí)，所得到的復(fù)合材料在波長(zhǎng)大于420 nm的可見(jiàn)光下可以實(shí)現(xiàn)0.49 mmol·g-1·h-1的CO2轉(zhuǎn)化速率，并且在420 nm處表現(xiàn)出1.5%的表觀量子效率。同時(shí)，除了半導(dǎo)體納米顆粒的尺寸和位置外，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明半導(dǎo)體材料中的結(jié)合水分子對(duì)高催化活性也是至關(guān)重要的，這是一個(gè)以往常常被忽視的方面。

關(guān)鍵詞

金屬有機(jī)框架；光催化；二氧化碳還原

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