分會

第三十九分會：先進化學電源

摘要

鎂二次電池由于鎂金屬負極的高體積能量密度、低成本和高安全性而受到研究人員的關(guān)注。然而，鎂金屬在傳統(tǒng)電解液中生成的鈍化層無法支持可逆的鎂沉積溶解行為，造成負極巨大的過電位，開發(fā)與鎂金屬兼容的新型電解液成為一項關(guān)鍵任務。目前，鎂電池先進電解液設計集中于對鎂鹽的設計與合成，很少關(guān)注溶劑分子本身對鎂負極的影響，而且對于鎂離子溶劑化結(jié)構(gòu)與界面電化學行為的構(gòu)效關(guān)系缺乏深入研究。 通過對一系列雙齒醚基溶劑分子的研究，發(fā)現(xiàn)具有中等配位能力3-甲氧基丙胺(S2)可以用作可充鎂電池的新型高效溶劑，與傳統(tǒng)鎂鹽Mg(TFSI)2搭配即可實現(xiàn)鎂負極側(cè)可逆的沉積溶解反應。機理研究表明，3-甲氧基丙胺形成的溶劑化結(jié)構(gòu)配位鍵強度適中，其電荷轉(zhuǎn)移過程與去溶劑化過程中兩個基元反應的能壘獲得了最佳的平衡，使得負極側(cè)具有最小的電化學反應能壘，從而實現(xiàn)快速的電荷轉(zhuǎn)移動力學。由此建立的鎂沉積電化學模型更深入揭示了溶劑化結(jié)構(gòu)與電化學動力學之間的關(guān)系。此外，由于-NH2基團和水分子之間的強氫鍵作用，3-甲氧基丙胺電解液還具有優(yōu)異的抗水性能。這項工作提出了一個更完善的鎂沉積電化學模型，獲得了通用的鎂電池溶劑分子設計原理，從而拓展了從溶劑角度開發(fā)先進電解質(zhì)的新思路。

關(guān)鍵詞

溶劑分子設計;溶劑化結(jié)構(gòu);快速電荷轉(zhuǎn)移動力學;電解液耐水性;可逆鎂金屬負極

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