分會(huì)

第三十九分會(huì)：先進(jìn)化學(xué)電源

摘要

鎂二次電池由于鎂金屬負(fù)極的高體積能量密度、低成本和高安全性而受到研究人員的關(guān)注。然而，鎂金屬在傳統(tǒng)電解液中生成的鈍化層無法支持可逆的鎂沉積溶解行為，造成負(fù)極巨大的過電位，開發(fā)與鎂金屬兼容的新型電解液成為一項(xiàng)關(guān)鍵任務(wù)。目前，鎂電池先進(jìn)電解液設(shè)計(jì)集中于對鎂鹽的設(shè)計(jì)與合成，很少關(guān)注溶劑分子本身對鎂負(fù)極的影響，而且對于鎂離子溶劑化結(jié)構(gòu)與界面電化學(xué)行為的構(gòu)效關(guān)系缺乏深入研究。 通過對一系列雙齒醚基溶劑分子的研究，發(fā)現(xiàn)具有中等配位能力3-甲氧基丙胺(S2)可以用作可充鎂電池的新型高效溶劑，與傳統(tǒng)鎂鹽Mg(TFSI)2搭配即可實(shí)現(xiàn)鎂負(fù)極側(cè)可逆的沉積溶解反應(yīng)。機(jī)理研究表明，3-甲氧基丙胺形成的溶劑化結(jié)構(gòu)配位鍵強(qiáng)度適中，其電荷轉(zhuǎn)移過程與去溶劑化過程中兩個(gè)基元反應(yīng)的能壘獲得了最佳的平衡，使得負(fù)極側(cè)具有最小的電化學(xué)反應(yīng)能壘，從而實(shí)現(xiàn)快速的電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)。由此建立的鎂沉積電化學(xué)模型更深入揭示了溶劑化結(jié)構(gòu)與電化學(xué)動(dòng)力學(xué)之間的關(guān)系。此外，由于-NH2基團(tuán)和水分子之間的強(qiáng)氫鍵作用，3-甲氧基丙胺電解液還具有優(yōu)異的抗水性能。這項(xiàng)工作提出了一個(gè)更完善的鎂沉積電化學(xué)模型，獲得了通用的鎂電池溶劑分子設(shè)計(jì)原理，從而拓展了從溶劑角度開發(fā)先進(jìn)電解質(zhì)的新思路。

關(guān)鍵詞

溶劑分子設(shè)計(jì);溶劑化結(jié)構(gòu);快速電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué);電解液耐水性;可逆鎂金屬負(fù)極

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